Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model
Τα οργανικά αεροζόλ είναι ένα από τα σημαντικότερα συστατικά των ατμοσφαιρικών σωματιδίων. Η πολυπλοκότητα αυτών των συστατικών οφείλεται στις διάφορες πηγές και αντιδράσεις των οργανικών ενώσεων στην ατμόσφαιρα. Η παραγοντοποίηση θετικής μήτρας των μετρήσεων του φασματόμετρου μάζας σωματιδίων (φάσμ...
| Main Author: | |
|---|---|
| Other Authors: | |
| Format: | Thesis |
| Language: | English |
| Published: |
2018
|
| Subjects: | |
| Online Access: | http://hdl.handle.net/10889/11489 |
| id |
nemertes-10889-11489 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| institution |
UPatras |
| collection |
Nemertes |
| language |
English |
| topic |
Παραγοντοποίηση θετικής μήτρας Οργανικά αεροζόλ Factor analysis Organic aerosol |
| spellingShingle |
Παραγοντοποίηση θετικής μήτρας Οργανικά αεροζόλ Factor analysis Organic aerosol Δροσάτου, Ανθούλα Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| description |
Τα οργανικά αεροζόλ είναι ένα από τα σημαντικότερα συστατικά των ατμοσφαιρικών σωματιδίων. Η πολυπλοκότητα αυτών των συστατικών οφείλεται στις διάφορες πηγές και αντιδράσεις των οργανικών ενώσεων στην ατμόσφαιρα. Η παραγοντοποίηση θετικής μήτρας των μετρήσεων του φασματόμετρου μάζας σωματιδίων (φάσμα μάζας οργανικών σωματιδίων) χρησιμοποιείται συχνά για τον προσδιορισμό των πηγών τους. Ο στόχος της εργασίας είναι να εξετάσουμε την ικανότητα της παραγοντοποίησης θετικής μήτρας (PMF) να διαχωρίζει με ακρίβεια τις πηγές των οργανικών. Πραγματοποιήσαμε παραγοντοποίηση θετικής μήτρας στις προβλέψεις του τρισδιάστατου μοντέλου χημικής μεταφοράς (PMCAMx-SR) στην Ευρώπη σε μια καλοκαιρινή περίοδο. Το πλεονέκτημα της μεθόδου μας είναι ότι ξέρουμε την σωστή απάντηση και άρα μπορούμε να ελέγξουμε την ακρίβεια του PMF.
Αρχικά, ερευνήσαμε δύο από τους πιο σημαντικούς πρωτογενείς παράγοντες που προσδιορίζονται από τις αναλύσεις μετρήσεων του πεδίου: τους παράγοντες που προέρχονται από τη καύση ορυκτών καυσίμων και τη καύση της βιομάζας. Η ανάλυσή μας δείχνει ότι περίπου το 30% του πρωτογενή παράγοντα από τη μεταφορά και τη βιομηχανία δεν είναι πρωτογενές. Από την άλλη πλευρά, διαπιστώσαμε ότι η PMF διαχωρίζει καθαρά την πρωτογενή πηγή από τη καύση βιομάζας από τις υπόλοιπες πηγές με λάθος 10%.
Ένα από τα σημαντικότερα ερωτήματα στην εφαρμογή της στις μετρήσεις πεδίου αφορά τις πηγές των δύο οξειδωμένων οργανικών παραγόντων (OOA). Διαπιστώσαμε ότι αυτοί οι παράγοντες περιλαμβάνουν διάφορες δευτερογενείς οργανικές ενώσεις από μια ποικιλία ανθρωπογενών και βιογενών πηγών και συνεπώς δεν αντιστοιχούν σε συγκεκριμένες πηγές. Ο χαρακτηρισμός τους στη βιβλιογραφία ως παράγοντες χαμηλής και υψηλής πτητικότητας είναι πιθανώς παραπλανητικός επειδή αυτοί οι παράγοντες έχουν επικαλυπτόμενες κατανομές πτητικότητας. Ωστόσο, η μέση πτητικότητα αυτού που συχνά χαρακτηρίζεται ως χαμηλής πτητικότητας είναι χαμηλότερη από του παράγοντα υψηλής πτητικότητας. Σύμφωνα με την ανάλυση των προβλέψεων του μοντέλου PMCAMx-SR, ο πρώτος οξειδωμένος παράγοντας των οργανικών σωματιδίων περιλαμβάνει κυρίως εξαιρετικά μεγάλης χημικής ηλικίας οργανικά σωματίδια που μεταφέρθηκαν από χώρες εκτός Ευρώπης, αλλά και δευτερογενή ΟΑ από πρόδρομες ενώσεις που εκπέμπονται στην Ευρώπη. Ο δεύτερος οξειδωμένος παράγοντας περιέχει δευτερογενή οργανικά ατμοσφαιρικά σωματίδια από πτητικές, ημι-πτητικές και ενδιάμεσης πτητικότητας ανθρωπογενείς και βιογενείς ενώσεις. Η ακριβής συμβολή αυτών των οργανικών στοιχείων σε κάθε παράγοντα εξαρτάται από την συγκεκριμένη περιοχή. |
| author2 |
Σπυρίδων, Πανδής |
| author_facet |
Σπυρίδων, Πανδής Δροσάτου, Ανθούλα |
| format |
Thesis |
| author |
Δροσάτου, Ανθούλα |
| author_sort |
Δροσάτου, Ανθούλα |
| title |
Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| title_short |
Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| title_full |
Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| title_fullStr |
Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| title_full_unstemmed |
Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| title_sort |
positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model |
| publishDate |
2018 |
| url |
http://hdl.handle.net/10889/11489 |
| work_keys_str_mv |
AT drosatouanthoula positivematrixfactorizationoforganicaerosolinsightsfromachemicaltransportmodel AT drosatouanthoula paragontopoiēsēsthetikēsmētrasseproblepseistōnorganikōnenosmontelouchēmikēsmetaphoras |
| _version_ |
1771297194210492416 |
| spelling |
nemertes-10889-114892022-09-05T09:41:50Z Positive matrix factorization of organic aerosol : insights from a chemical transport model Παραγοντοποίησης θετικής μήτρας σε προβλέψεις των οργανικών ενός μοντέλου χημικής μεταφοράς Δροσάτου, Ανθούλα Σπυρίδων, Πανδής Δημήτριος, Βαγενάς Ιωάννης, Δημακόπουλος Drosatou, Anthoula Παραγοντοποίηση θετικής μήτρας Οργανικά αεροζόλ Factor analysis Organic aerosol Τα οργανικά αεροζόλ είναι ένα από τα σημαντικότερα συστατικά των ατμοσφαιρικών σωματιδίων. Η πολυπλοκότητα αυτών των συστατικών οφείλεται στις διάφορες πηγές και αντιδράσεις των οργανικών ενώσεων στην ατμόσφαιρα. Η παραγοντοποίηση θετικής μήτρας των μετρήσεων του φασματόμετρου μάζας σωματιδίων (φάσμα μάζας οργανικών σωματιδίων) χρησιμοποιείται συχνά για τον προσδιορισμό των πηγών τους. Ο στόχος της εργασίας είναι να εξετάσουμε την ικανότητα της παραγοντοποίησης θετικής μήτρας (PMF) να διαχωρίζει με ακρίβεια τις πηγές των οργανικών. Πραγματοποιήσαμε παραγοντοποίηση θετικής μήτρας στις προβλέψεις του τρισδιάστατου μοντέλου χημικής μεταφοράς (PMCAMx-SR) στην Ευρώπη σε μια καλοκαιρινή περίοδο. Το πλεονέκτημα της μεθόδου μας είναι ότι ξέρουμε την σωστή απάντηση και άρα μπορούμε να ελέγξουμε την ακρίβεια του PMF. Αρχικά, ερευνήσαμε δύο από τους πιο σημαντικούς πρωτογενείς παράγοντες που προσδιορίζονται από τις αναλύσεις μετρήσεων του πεδίου: τους παράγοντες που προέρχονται από τη καύση ορυκτών καυσίμων και τη καύση της βιομάζας. Η ανάλυσή μας δείχνει ότι περίπου το 30% του πρωτογενή παράγοντα από τη μεταφορά και τη βιομηχανία δεν είναι πρωτογενές. Από την άλλη πλευρά, διαπιστώσαμε ότι η PMF διαχωρίζει καθαρά την πρωτογενή πηγή από τη καύση βιομάζας από τις υπόλοιπες πηγές με λάθος 10%. Ένα από τα σημαντικότερα ερωτήματα στην εφαρμογή της στις μετρήσεις πεδίου αφορά τις πηγές των δύο οξειδωμένων οργανικών παραγόντων (OOA). Διαπιστώσαμε ότι αυτοί οι παράγοντες περιλαμβάνουν διάφορες δευτερογενείς οργανικές ενώσεις από μια ποικιλία ανθρωπογενών και βιογενών πηγών και συνεπώς δεν αντιστοιχούν σε συγκεκριμένες πηγές. Ο χαρακτηρισμός τους στη βιβλιογραφία ως παράγοντες χαμηλής και υψηλής πτητικότητας είναι πιθανώς παραπλανητικός επειδή αυτοί οι παράγοντες έχουν επικαλυπτόμενες κατανομές πτητικότητας. Ωστόσο, η μέση πτητικότητα αυτού που συχνά χαρακτηρίζεται ως χαμηλής πτητικότητας είναι χαμηλότερη από του παράγοντα υψηλής πτητικότητας. Σύμφωνα με την ανάλυση των προβλέψεων του μοντέλου PMCAMx-SR, ο πρώτος οξειδωμένος παράγοντας των οργανικών σωματιδίων περιλαμβάνει κυρίως εξαιρετικά μεγάλης χημικής ηλικίας οργανικά σωματίδια που μεταφέρθηκαν από χώρες εκτός Ευρώπης, αλλά και δευτερογενή ΟΑ από πρόδρομες ενώσεις που εκπέμπονται στην Ευρώπη. Ο δεύτερος οξειδωμένος παράγοντας περιέχει δευτερογενή οργανικά ατμοσφαιρικά σωματίδια από πτητικές, ημι-πτητικές και ενδιάμεσης πτητικότητας ανθρωπογενείς και βιογενείς ενώσεις. Η ακριβής συμβολή αυτών των οργανικών στοιχείων σε κάθε παράγοντα εξαρτάται από την συγκεκριμένη περιοχή. Organic aerosol (OA) is a major component of atmospheric particulate matter. OA consists of thousands of mostly unknown complex relatively large (more than 5 carbon atoms) organic compounds. The complexity of OA is a result of the diverse sources and reactions of organic compounds in the atmosphere. Factor analysis of Aerosol Mass Spectrometer measurements (OA mass spectra) is often used to determine the sources of OA. In this study we aim to gain insights regarding the ability of positive matrix factorization (PMF) to separate the OA sources accurately. We performed PMF and multilinear engine (ME-2) analysis on the predictions of a state-of-the-art chemical transport model (PMCAM-SR) during a photochemically active period for specific sites in Europe in an effort to interpret the diverse factors usually identified by PMF analysis of the field measurements. Our analysis used the predicted concentrations of 27 OA components, assuming that each of them is “chemically different” from the others. We evaluated the results of our PMF analysis of model predictions using the corresponding results of PMF of aerosol mass spectrometer ambient measurements. The PMF results based on the chemical transport model predictions are quite consistent with those of analysis of aerosol mass spectrometer measurements suggesting that this study can be used to provide insights about the factors often determined by PMF analysis of field measurements. Initially, we investigated two of the most important primary factors reported by field studies: the hydrocarbon like OA and the biomass burning OA factor. Our analysis suggests that around 30% of the primary factor from transportation and industry is not primary material. On the other hand, we found that PMF separates clearly the biomass burning primary OA source from the rest with only a 10% error (contribution of other sources to the biomass burning factor). One of the major questions in positive matrix factorization analysis of aerosol mass spectrometer measurements regards the sources of the two oxygenated OA (OOA) factors often reported in field studies. We found that these factors include various secondary OA compounds from a variety of anthropogenic and biogenic sources and therefore do not correspond to specific sources. Their characterization in the literature as low and high volatility factors is probably misleading because these factors have overlapping volatility distributions. However, the average volatility of the one often characterized as low-volatility factor is indeed lower than that of the other (high volatility factor). Based on the analysis of the PMCAMx-SR predictions, the first oxygenated OA factor includes mainly highly aged OA transported from outside Europe, but also highly aged secondary OA from precursors emitted in Europe. The second oxygenated OA factor contains SOA from volatile, semi-volatile, and intermediate volatility anthropogenic and biogenic organic compounds. The exact contribution of these OA components to each OA factor depends on the site. 2018-08-01T08:35:58Z 2018-08-01T08:35:58Z 2018-04-26 Thesis http://hdl.handle.net/10889/11489 en 0 application/pdf |
