Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni
Στην παρούσα εργασία μελετάται η αντίδραση αναμόρφωσης του προπανίου (C3H8) με ατμό για την παραγωγή Η2 σε καταλύτες με περοβσκιτική δομή με βάση το Ni. Πιο συγκεκριμένα, μελε-τάται η παραπάνω αντίδραση στα περοβσκιτικά υλικά La0.8Sr0.2NiO3 (LSN) και La0.8Sr0.2Ni1-xΜxO3 (LSNMx), όπου Μ=Ru, Rh και x=...
| Κύριος συγγραφέας: | |
|---|---|
| Άλλοι συγγραφείς: | |
| Γλώσσα: | Greek |
| Έκδοση: |
2021
|
| Θέματα: | |
| Διαθέσιμο Online: | http://hdl.handle.net/10889/15056 |
| id |
nemertes-10889-15056 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| institution |
UPatras |
| collection |
Nemertes |
| language |
Greek |
| topic |
Προπάνιο Υδρογόνο Αναμόρφωση Περοβσκίτης Propane Hydrogen |
| spellingShingle |
Προπάνιο Υδρογόνο Αναμόρφωση Περοβσκίτης Propane Hydrogen Βαβάτσικος, Ανδρέας Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| description |
Στην παρούσα εργασία μελετάται η αντίδραση αναμόρφωσης του προπανίου (C3H8) με ατμό για την παραγωγή Η2 σε καταλύτες με περοβσκιτική δομή με βάση το Ni. Πιο συγκεκριμένα, μελε-τάται η παραπάνω αντίδραση στα περοβσκιτικά υλικά La0.8Sr0.2NiO3 (LSN) και La0.8Sr0.2Ni1-xΜxO3 (LSNMx), όπου Μ=Ru, Rh και x=0.01, 0.1.
Από τα αποτελέσματα της μελέτης προκύπτει ότι η υποκατάσταση του Ni με Ru ή Rh στα Β κέ-ντρα της περοβσκιτικής δομής οδηγεί σε αύξηση της ειδικής επιφάνειας και μετατόπιση των κο-ρυφών XRD προς χαμηλότερες γωνίες περίθλασης (2θ). Τα περοβσκιτικά οξείδια μετά τα πειράμα-τα καταλυτικής ενεργότητας χάνουν την περοβσκιτική τους δομή, με αποτέλεσμα την in situ ανά-πτυξη νέων φάσεων, όπως μεταλλικό Ni και La2O2CO3, τα οποία συμμετέχουν ενεργά στην αντί-δραση αναμόρφωσης του C3H8 με ατμό. Ο καταλύτης La0.8Sr0.2NiO3 παρουσιάζει υψηλή ενεργότητα και εκλεκτικότητα προς Η2, περίπου 100% σε όλο το εύρος θερμοκρασιών που μελετήθηκε. Η με-ρική υποκατάσταση του Ni με Ru και ιδιαίτερα με Rh έχει ως αποτέλεσμα την ανάπτυξη καταλυτών με σημαντικά βελτιωμένη καταλυτική απόδοση, η οποία βελτιώνεται με την αύξηση της περιεκτι-κότητας σε ευγενές μέταλλο. Τα καλύτερα αποτελέσματα προέκυψαν για τον καταλύτη La0.8Sr0.2Ni0.9Rh0.1O3, ο οποίος παρουσιάζει υψηλή σταθερότητα για 40 ώρες υπό συνθήκες αντί-δρασης, καθώς και υψηλή μετατροπή του C3H8 (ΧC3H8= 92%) και εκλεκτικότητα προς Η2 (SH2=97%) σε θερμοκρασία 600 οC.
Η παρούσα εργασία αποτελείται από πέντε κεφάλαια. Το πρώτο κεφάλαιο αποτελεί το θεωρη-τικό μέρος της εργασίας, όπου παρουσιάζεται η προοπτική του υδρογόνου ως καύσιμο, οι λόγοι για τους οποίους προτείνεται η παραγωγή υδρογόνου από LPG και η σχετική βιβλιογραφία για την καταλυτική αναμόρφωση του προπανίου με ατμό. Στο 2ο κεφάλαιο πραγματοποιείται η θερ-μοδυναμική ανάλυση της αντίδρασης και ακολουθεί η περιγραφή της πειραματικής διάταξης και διαδικασίας στο 3ο κεφάλαιο. Τέλος, στο 4ο κεφάλαιο παρουσιάζονται και αναλύονται τα αποτελέ-σματα των πειραμάτων, ενώ στο 5ο κεφάλαιο συνοψίζονται τα συμπεράσματα που προέκυψαν από την παρούσα εργασία και παρατίθενται προτάσεις για μελλοντική εργασία. |
| author2 |
Vavatsikos, Andreas |
| author_facet |
Vavatsikos, Andreas Βαβάτσικος, Ανδρέας |
| author |
Βαβάτσικος, Ανδρέας |
| author_sort |
Βαβάτσικος, Ανδρέας |
| title |
Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| title_short |
Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| title_full |
Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| title_fullStr |
Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| title_full_unstemmed |
Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni |
| title_sort |
μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε ni |
| publishDate |
2021 |
| url |
http://hdl.handle.net/10889/15056 |
| work_keys_str_mv |
AT babatsikosandreas meletētēsantidrasēsanomorphōsēstoupropanioumeatmoseperobskitikaoxeidiabasismenaseni AT babatsikosandreas propanesteamreformingovernibasedpervskitecatalysts |
| _version_ |
1771297201498095616 |
| spelling |
nemertes-10889-150562022-09-05T11:16:49Z Μελέτη της αντίδρασης ανομόρφωσης του προπανίου με ατμό σε περοβσκιτικά οξείδια βασισμένα σε Ni Propane steam reforming over Ni-based pervskite catalysts Βαβάτσικος, Ανδρέας Vavatsikos, Andreas Προπάνιο Υδρογόνο Αναμόρφωση Περοβσκίτης Propane Hydrogen Στην παρούσα εργασία μελετάται η αντίδραση αναμόρφωσης του προπανίου (C3H8) με ατμό για την παραγωγή Η2 σε καταλύτες με περοβσκιτική δομή με βάση το Ni. Πιο συγκεκριμένα, μελε-τάται η παραπάνω αντίδραση στα περοβσκιτικά υλικά La0.8Sr0.2NiO3 (LSN) και La0.8Sr0.2Ni1-xΜxO3 (LSNMx), όπου Μ=Ru, Rh και x=0.01, 0.1. Από τα αποτελέσματα της μελέτης προκύπτει ότι η υποκατάσταση του Ni με Ru ή Rh στα Β κέ-ντρα της περοβσκιτικής δομής οδηγεί σε αύξηση της ειδικής επιφάνειας και μετατόπιση των κο-ρυφών XRD προς χαμηλότερες γωνίες περίθλασης (2θ). Τα περοβσκιτικά οξείδια μετά τα πειράμα-τα καταλυτικής ενεργότητας χάνουν την περοβσκιτική τους δομή, με αποτέλεσμα την in situ ανά-πτυξη νέων φάσεων, όπως μεταλλικό Ni και La2O2CO3, τα οποία συμμετέχουν ενεργά στην αντί-δραση αναμόρφωσης του C3H8 με ατμό. Ο καταλύτης La0.8Sr0.2NiO3 παρουσιάζει υψηλή ενεργότητα και εκλεκτικότητα προς Η2, περίπου 100% σε όλο το εύρος θερμοκρασιών που μελετήθηκε. Η με-ρική υποκατάσταση του Ni με Ru και ιδιαίτερα με Rh έχει ως αποτέλεσμα την ανάπτυξη καταλυτών με σημαντικά βελτιωμένη καταλυτική απόδοση, η οποία βελτιώνεται με την αύξηση της περιεκτι-κότητας σε ευγενές μέταλλο. Τα καλύτερα αποτελέσματα προέκυψαν για τον καταλύτη La0.8Sr0.2Ni0.9Rh0.1O3, ο οποίος παρουσιάζει υψηλή σταθερότητα για 40 ώρες υπό συνθήκες αντί-δρασης, καθώς και υψηλή μετατροπή του C3H8 (ΧC3H8= 92%) και εκλεκτικότητα προς Η2 (SH2=97%) σε θερμοκρασία 600 οC. Η παρούσα εργασία αποτελείται από πέντε κεφάλαια. Το πρώτο κεφάλαιο αποτελεί το θεωρη-τικό μέρος της εργασίας, όπου παρουσιάζεται η προοπτική του υδρογόνου ως καύσιμο, οι λόγοι για τους οποίους προτείνεται η παραγωγή υδρογόνου από LPG και η σχετική βιβλιογραφία για την καταλυτική αναμόρφωση του προπανίου με ατμό. Στο 2ο κεφάλαιο πραγματοποιείται η θερ-μοδυναμική ανάλυση της αντίδρασης και ακολουθεί η περιγραφή της πειραματικής διάταξης και διαδικασίας στο 3ο κεφάλαιο. Τέλος, στο 4ο κεφάλαιο παρουσιάζονται και αναλύονται τα αποτελέ-σματα των πειραμάτων, ενώ στο 5ο κεφάλαιο συνοψίζονται τα συμπεράσματα που προέκυψαν από την παρούσα εργασία και παρατίθενται προτάσεις για μελλοντική εργασία. In the present work, the steam reforming (SR) reaction of propane for H2 production has been investigated over catalysts derived from La0.8Sr0.2NiO3 (LSN), and noble metal-substituted La0.8Sr0.2NiΜxO3 (LSNMx, Μ=Ru, Rh; x=0.01, 0.1) perovskites. The results of the study show that the incorporation of foreign cations in the B-sites of the per-ovskite structure results in an increase of the specific surface area, and a shift of XRD lines toward lower diffraction angles. After the catalytic performance tests, the oxides lose their perovskite structure, resulting in the in situ development of new phases, including metallic Ni and La2O2CO3, which participate actively in the PSR reaction. The La0.8Sr0.2NiO3 (LSN) catalyst exhibits high activity and selectivity to H2, about 100% over the entire temperature range investigated. Partial substitu-tion of Ni with Ru and, especially, Rh results in the development of materials with significantly en-hanced catalytic performance, which improves with increasing the noble metal content. Optimal re-sults were obtained for the La0.8Sr0.2NiRh0.1O3 catalyst, which exhibits excellent long-term stability for 40 hours on stream, as well as high propane conversion (ΧC3H8= 92%) and H2 selectivity (SH2=97%) at 600 oC. This thesis consists of five chapters. The first chapter presents the use of H2 as a fuel, the rea-sons for H2 production from LPG, and the relevant literature for the SR reaction of propane. This is followed by the thermodynamic analysis of the reaction in chapter 2. The preparation method, characterization techniques, and the experimental layout and procedure are described in chapter 3. Finally, the 4th chapter presents the experimental results and the 5th chapter summarizes the conclu-sions drawn from the present study. 2021-07-20T06:16:10Z 2021-07-20T06:16:10Z 2021-07 http://hdl.handle.net/10889/15056 gr application/pdf |
