Φωτοκαταλυτική διάσπαση φαρμακευτικών ουσιών με καταλύτες Cu3P/ZnSnO3

• Κύριος συγγραφέας: Τζαλία, Άρης
• Άλλοι συγγραφείς: Xhalia, Aris
• Γλώσσα: Greek
• Έκδοση: 2022
• Θέματα: Φωτοκατάλυση; Λοσαρτάνη; Photocatalysis; Losartan; AOPs

Τις τελευταίες δεκαετίες, η σημαντική αύξηση στην κατανάλωση φαρμακευτικών ουσιών σε συνδυασμό με την αναποτελεσματικότητα των βιολογικών και φυσικοχημικών μεθόδων καθαρισμού του νερού, έχει οδηγήσει στην ανίχνευση και ποσοτικοποίηση τους σε υπόγεια και επιφανειακά ύδατα. Η παρουσία τους στο περιβάλλον απειλεί όχι μόνο τα υδάτινα οικοσυστήματα αλλά και την ανθρώπινη υγεία. To γεγονός αυτό έχει οδηγήσει την επιστημονική κοινότητα στην αναζήτηση αποτελεσματικών μεθόδων για την πλήρη αποδόμηση τους. Οι προηγμένες διεργασίες οξείδωσης, (advanced oxidation processes, AOPs), όπως η ετερογενής φωτοκατάλυση, ο οζονισμός, το αντιδραστήριο Fenton κ.α., εμφανίζουν ενθαρρυντικά αποτελέσματα ως προς την κατεύθυνση αυτή. Στην παρούσα διπλωματική εργασία μελετήθηκε η αποδόμηση της λοσαρτάνης (Losartan, LOS), μιας ένωσης που χρησιμοποιείται για τη θεραπεία της υψηλής αρτηριακής πίεσης, με χρήση καταλυτών ZnSnO3 (zinc stannate, ZSO) τροποποιημένων με φωσφίδιο του χαλκού (0 - 1 κ.β. % Cu3P). Οι σύνθετοι φωτοκαταλύτες παρασκευάσθηκαν με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού και ακολούθησε πύρωση στους 580 ο C για 2 h. O φυσικοχημικός χαρακτηρισμός τους πραγματοποιήθηκε με τις μεθόδους: φυσικής ρόφησης – εκρόφησης αζώτου σε θερμοκρασία υγρού αζώτου (BET), περίθλασης ακτινών-X (XRD) και ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM), ενώ υπολογίστηκε και το σημείο μηδενικού φορτίου (point of zero charge, pzc). Μέσω των παραπάνω τεχνικών αντλήθηκαν πληροφορίες για την κρυσταλλική δομή και τη χημική τους σύνθεσή. Βέλτιστα αποτελέσματα παρατηρήθηκαν στην περίπτωση του σύνθετου καταλύτη 0.25% Cu3P/ZnSnO3, όπου παρατηρήθηκε πλήρης αποδόμηση 0.5 mg/L LOS σε 180 min με την χρήση 500 mg/L καταλύτη σε διάλυμα υπερκάθαρου νερού (UPW). Η βελτιωμένη συμπεριφορά του σύνθετου καταλύτη 0.25% Cu3P/ZnSnO3 σε σχέση με το ZnSnO3 αποδίδεται στον αποτελεσματικό διαχωρισμό των φωτοπαραγώμενων φορέων φορτίου (ηλεκτρόνια – οπές) εξαιτίας της κατάλληλης θέσης των ζωνών σθένους (valence band, VB) και αγωγιμότητας (conduction band, CB) των δύο ημιαγωγών. Στη συνέχεια μελετήθηκε η επίδραση των λειτουργικών παραμέτρων της διεργασίας όπως το pH, η συγκέντρωση του καταλύτη (250 – 750 mg/L) και η συγκέντρωση του ρύπου (0.5 – 1 mg/L), καθώς και φαινομένων προσρόφησης και φωτόλυσης του ρύπου απουσία καταλύτη. Περαιτέρω πειράματα διεξήχθησαν με χρήση εμφιαλωμένου νερού (bottled water, ΒW) και δευτεροβάθμια επεξεργασμένα υγρά απόβλητα (wastewater, WW), όπου παρατηρήθηκε σημαντική μείωση στην συνολική απόδοση της διεργασίας. Επίσης, πραγματοποιήθηκαν πειράματα με την προσθήκη χουμικού οξέος (humic acid, HA), ιόντων χλωρίου (Cl- ) και ανθρακικών ιόντων (HCO3 - ), ουσιών που αποτελούν τα κύρια συστατικά των πραγματικών υδατικών μητρών. Η παρουσία HA και Cl- βρέθηκε να έχει μικρή επίδραση στον ρυθμό της αντίδρασης σε αντίθεση με την παρουσία των HCO3 - που οδήγησε σε σημαντική μείωση της απόδοσης, καθώς η αποδόμηση της LOS δεν ξεπέρασε το 30% έπειτα από 180 min ακτινοβόλησης. Τέλος, οι φωτοπαραγώμενες οπές (h + ) προσδιορίστηκαν ως τα κυρίαρχα οξειδωτικά είδη της διεργασίας.