Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase)
Στόχος της διπλωματικής εργασίας ήταν η σύνθεση καταλυτών MoOx υποστηριγμένων σε TiO2 (ανατάση) και η μελέτη της δομής τους με μεθόδους φασματοσκοπίας Raman και IR. Για τη σύνθεση των καταλυτών χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος του υγρού εμποτισμού και παρασκευάστηκαν δείγματα διαφορετικής επιφανειακής φό...
| Κύριος συγγραφέας: | |
|---|---|
| Άλλοι συγγραφείς: | |
| Γλώσσα: | Greek |
| Έκδοση: |
2022
|
| Θέματα: | |
| Διαθέσιμο Online: | http://hdl.handle.net/10889/16542 |
| id |
nemertes-10889-16542 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| institution |
UPatras |
| collection |
Nemertes |
| language |
Greek |
| topic |
Καταλύτες μολυβδαινίου Φασματοσκοπία Raman Raman spectroscopy IR |
| spellingShingle |
Καταλύτες μολυβδαινίου Φασματοσκοπία Raman Raman spectroscopy IR Δημητρόπουλος, Παρασκευάς Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| description |
Στόχος της διπλωματικής εργασίας ήταν η σύνθεση καταλυτών MoOx υποστηριγμένων σε
TiO2 (ανατάση) και η μελέτη της δομής τους με μεθόδους φασματοσκοπίας Raman και IR. Για
τη σύνθεση των καταλυτών χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος του υγρού εμποτισμού και παρασκευάστηκαν δείγματα διαφορετικής επιφανειακής φόρτισης (άτομα Mo/nm2 φορέα). Ακολούθησαν πειράματα με 3 φασματοσκοπικές μεθόδους χαρακτηρισμού, in situ Raman (μόνιμη
ροή 20% O2/He),in situ IR (μόνιμη ροή 20% O2/He) και static Raman (σταθερή ατμόσφαιρα Ο2).
O συνδυασμός των μεθόδων φασματοσκοπίας προσέφερε χρήσιμες και συμπληρωματικές
πληροφορίες για τη διερεύνηση των δομικών χαρακτηριστικών των καταλυτών σε μοριακό επίπεδο. Επιπρόσθετα, μελετήθηκε η επίδραση της θερμοκρασίας και της φόρτισης στις δομές
MoOx που σχηματίζονται στην επιφάνεια του φορέα.
Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερμοκρασιακό εύρος 120-430 oC και φορτίσεις
0.55-2.7 Μο/nm2
. Από τα αποτελέσματα προκύπτει ότι υπάρχει ετερογένεια στις δομές MoOx
που σχηματίζονται. Εντοπιστήκαν 3 διαφορετικά είδη τα οποία ονομάζουμε είδος (Ι), (ΙΙ) και
(ΙΙΙ). Τα είδη (Ι) και (ΙΙ) θεωρούνται mono-oxo (δηλαδή έχουν ένα τερματικό δεσμό Mo=O) με
διαφορετικό αριθμό συναρμογής, ενώ το είδος (ΙΙΙ) θεωρείται di-oxo (δηλαδή έχει δύο τερματικούς δεσμούς Mo=O).
Από την ανάλυση των φασμάτων φαίνεται ότι ο πληθυσμός του είδους (Ι) παραμένει σταθερός με την αύξηση της φόρτισης πάνω από 1.1 Mo/nm2
και δεν επηρεάζεται από την θερμοκρασία. Ο σχηματισμός του είδους (ΙΙ) ευνοείται από την αύξηση της θερμοκρασίας και της
φόρτισης ενώ σε φορτίσεις 1.1-2.7 Μο/nm2
είναι το επικρατέστερο είδος. Το είδος (ΙΙΙ) ευνοείται από την μείωση της θερμοκρασίας και την αύξηση της φόρτισης, ενώ ο πληθυσμός του
φαίνεται να είναι μικρότερος από τα είδη (Ι) και (ΙΙ). Η αύξηση της θερμοκρασίας φαίνεται να
προκαλεί αντιστρεπτό μετασχηματισμό του είδους (ΙΙΙ) σε είδος (ΙΙ). |
| author2 |
Dimitropoulos, Paraskevas |
| author_facet |
Dimitropoulos, Paraskevas Δημητρόπουλος, Παρασκευάς |
| author |
Δημητρόπουλος, Παρασκευάς |
| author_sort |
Δημητρόπουλος, Παρασκευάς |
| title |
Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| title_short |
Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| title_full |
Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| title_fullStr |
Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| title_full_unstemmed |
Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) |
| title_sort |
σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών μοοx υποστηριγμένων σε tio2(anatase) |
| publishDate |
2022 |
| url |
http://hdl.handle.net/10889/16542 |
| work_keys_str_mv |
AT dēmētropoulosparaskeuas synthesēkaiinsituphasmatoskopikoscharaktērismoskatalytōnmooxypostērigmenōnsetio2anatase AT dēmētropoulosparaskeuas synthesisandinsituspectroscopiccharacterizationofmooxcatalystssupportedontio2anatase |
| _version_ |
1771297149815881728 |
| spelling |
nemertes-10889-165422022-09-05T05:37:30Z Σύνθεση και in situ φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός καταλυτών ΜοΟx υποστηριγμένων σε TiO2(anatase) Synthesis and in situ spectroscopic characterization of MoOx catalysts supported on TiO2 (anatase) Δημητρόπουλος, Παρασκευάς Dimitropoulos, Paraskevas Καταλύτες μολυβδαινίου Φασματοσκοπία Raman Raman spectroscopy IR Στόχος της διπλωματικής εργασίας ήταν η σύνθεση καταλυτών MoOx υποστηριγμένων σε TiO2 (ανατάση) και η μελέτη της δομής τους με μεθόδους φασματοσκοπίας Raman και IR. Για τη σύνθεση των καταλυτών χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος του υγρού εμποτισμού και παρασκευάστηκαν δείγματα διαφορετικής επιφανειακής φόρτισης (άτομα Mo/nm2 φορέα). Ακολούθησαν πειράματα με 3 φασματοσκοπικές μεθόδους χαρακτηρισμού, in situ Raman (μόνιμη ροή 20% O2/He),in situ IR (μόνιμη ροή 20% O2/He) και static Raman (σταθερή ατμόσφαιρα Ο2). O συνδυασμός των μεθόδων φασματοσκοπίας προσέφερε χρήσιμες και συμπληρωματικές πληροφορίες για τη διερεύνηση των δομικών χαρακτηριστικών των καταλυτών σε μοριακό επίπεδο. Επιπρόσθετα, μελετήθηκε η επίδραση της θερμοκρασίας και της φόρτισης στις δομές MoOx που σχηματίζονται στην επιφάνεια του φορέα. Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερμοκρασιακό εύρος 120-430 oC και φορτίσεις 0.55-2.7 Μο/nm2 . Από τα αποτελέσματα προκύπτει ότι υπάρχει ετερογένεια στις δομές MoOx που σχηματίζονται. Εντοπιστήκαν 3 διαφορετικά είδη τα οποία ονομάζουμε είδος (Ι), (ΙΙ) και (ΙΙΙ). Τα είδη (Ι) και (ΙΙ) θεωρούνται mono-oxo (δηλαδή έχουν ένα τερματικό δεσμό Mo=O) με διαφορετικό αριθμό συναρμογής, ενώ το είδος (ΙΙΙ) θεωρείται di-oxo (δηλαδή έχει δύο τερματικούς δεσμούς Mo=O). Από την ανάλυση των φασμάτων φαίνεται ότι ο πληθυσμός του είδους (Ι) παραμένει σταθερός με την αύξηση της φόρτισης πάνω από 1.1 Mo/nm2 και δεν επηρεάζεται από την θερμοκρασία. Ο σχηματισμός του είδους (ΙΙ) ευνοείται από την αύξηση της θερμοκρασίας και της φόρτισης ενώ σε φορτίσεις 1.1-2.7 Μο/nm2 είναι το επικρατέστερο είδος. Το είδος (ΙΙΙ) ευνοείται από την μείωση της θερμοκρασίας και την αύξηση της φόρτισης, ενώ ο πληθυσμός του φαίνεται να είναι μικρότερος από τα είδη (Ι) και (ΙΙ). Η αύξηση της θερμοκρασίας φαίνεται να προκαλεί αντιστρεπτό μετασχηματισμό του είδους (ΙΙΙ) σε είδος (ΙΙ). The focus of this particular thesis was the preparation of MoOx catalysts supported on titania (anatase) and the study of their molecular structure with spectroscopic methods (Raman and IR). The catalysts where prepared by the “wet impregnation” method and the samples varied in surface coverage (atoms Mo per nm2 of titania). Next, experiments with 3 different spectroscopic methods were carried out: in situ Raman spectroscopy (flow of 20% O2/He), in situ IR spectroscopy (flow of 20% O2/He) and static Raman (stable O2 atmosphere). The use of all 3 methods combined provides useful and complimentary information on the molecular structures that are formed on the surface of the catalysts. The effect of the temperature and the coverage (Mo/nm2 ) on the formation of MoOx species was also studied. The experiments were carried out at temperatures of 120-430 oC and coverages 0.55-2.7 Mo/nm2 . Results indicated that there that the dispersed phase forms different MoOx structures. Specifically, 3 distinct MoOx species were detected, which will be referred to as species (I), (II) and (III). Species (I) and (II) are thought to be mono-oxo species (they have one terminal bond Mo=O) with different configuration numbers, while species (III) is thought to be di-oxo (it has two terminal bonds Mo=O). The analysis of the spectra suggests that the population of species (I) remains stable for coverages more than 1.1 Mo/nm2 and is not affected by the changes in temperature. The formation of species (II) is favored by the increase in temperature and coverage, while at coverages of 1.1-2.7 Mo/nm2 it is the predominant species. Species (III) is favored by the decrease in temperature and the increase in coverage, while its population appears to be smaller than species (I) and (II). Increasing the temperature appears to cause a reversible transformation of species (III) to species (II). 2022-07-18T06:22:25Z 2022-07-18T06:22:25Z 2022-07-25 http://hdl.handle.net/10889/16542 gr application/pdf |
