Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt
Η υδρογόνωση του CO2 είναι μία αντίδραση μεγάλου περιβαλλοντικού και τεχνολογικού εν-διαφέροντος, καθώς μπορεί να οδηγήσει στην αναχαίτηση της καλπάζουσας αύξησης του CO2 στην ατμόσφαιρα με ταυτόχρονη παραγωγή χρήσιμων χημικών και καυσίμων που μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως ενεργειακοί φορείς. Τα τελ...
Κύριος συγγραφέας: | |
---|---|
Άλλοι συγγραφείς: | |
Γλώσσα: | Greek |
Έκδοση: |
2022
|
Θέματα: | |
Διαθέσιμο Online: | http://hdl.handle.net/10889/16550 |
id |
nemertes-10889-16550 |
---|---|
record_format |
dspace |
institution |
UPatras |
collection |
Nemertes |
language |
Greek |
topic |
Ηλεκτροχημική ενίσχυση Υδρογόνωση CO2 Electrochemical promotion CO2 hydrogenation |
spellingShingle |
Ηλεκτροχημική ενίσχυση Υδρογόνωση CO2 Electrochemical promotion CO2 hydrogenation Λυμπέρη, Ανδριάνα Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
description |
Η υδρογόνωση του CO2 είναι μία αντίδραση μεγάλου περιβαλλοντικού και τεχνολογικού εν-διαφέροντος, καθώς μπορεί να οδηγήσει στην αναχαίτηση της καλπάζουσας αύξησης του CO2 στην ατμόσφαιρα με ταυτόχρονη παραγωγή χρήσιμων χημικών και καυσίμων που μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως ενεργειακοί φορείς. Τα τελευταία χρόνια, η αντίδραση αυτή έχει κερδίσει έντονο ενδιαφέρον με πολυάριθμες μελέτες να λαμβάνουν χώρα για διάφορους καταλύτες, υπο-στρώματα και προωθητές.
Το φαινόμενο της Ηλεκτροχημικής Ενίσχυσης της Κατάλυσης (EPOC ή αλλιώς Μη-Φαρανταϊκή Τροποποίηση της Καταλυτικής Ενεργότητας, φαινόμενο NEMCA) αποτελεί μία πολλά υποσχόμε-νη εναλλακτική στην κλασσική κατάλυση και έχει χρησιμοποιηθεί ήδη με μεγάλη επιτυχία σε πλήθος καταλυτικών αντιδράσεων. Σύμφωνα με το φαινόμενο αυτό, ο παρατηρούμενος ρυθμός μίας καταλυτικής αντίδρασης μπορεί να μεταβληθεί κατά την επιβολή μικρών δυναμικών ή ρευ-μάτων. Η εξήγηση πίσω από αυτήν την παρατήρηση έγκειται στην ιοντική αγωγιμότητα του στε-ρεού ηλεκτρολύτη πάνω στον οποίο εναποτίθεται το καταλυτικό υμένιο και στη δημιουργία μιας ισοδύναμης ηλεκτροχημικής διπλοστοιβάδας κατά τη διάρκεια πόλωσής του με ένα δυναμικό. Η παρουσία της διπλοστοιβάδας αυτής επηρεάζει έντονα το έργο εξόδου του καταλύτη, με επακό-λουθη συνέπεια την αυξομείωση στην ισχύ ρόφησης των αντιδρώντων και τελικά την αύξηση ή μείωση της κάλυψης της καταλυτικής επιφάνειας από τα αντιδρώντα είδη και ενίσχυση ή μείωση του καταλυτικού ρυθμού.
Αν και το φαινόμενο EPOC έχει εφαρμοστεί αποτελεσματικά σε πολλά καταλυτικά συστήματα, ένα από τα κύρια μειονεκτήματά του σχετίζεται με τις δυσκολίες στον σχεδιασμό του ηλεκτρο-χημικού συστήματος λόγω των απαραίτητων συνδέσεων μεταξύ των υποστηριζόμενων ηλεκτρο-δίων μέσα στον αντιδραστήρα και μιας εξωτερικής πηγής, που συνήθως είναι ένας ποτενσιοστά-της/γαλβανοστάτης. Αυτό το μειονέκτημα θα μπορούσε να αντιμετωπιστεί εάν η καταλυτική α-ντίδραση λάβει χώρα σε έναν αντιδραστήρα, ο οποίος ταυτόχρονα θα μπορούσε να λειτουργήσει ως πηγή ισχύος.
Στην παρούσα εργασία, πραγματοποιείται η μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρο-γόνωσης του CO2 σε έναν αντιδραστήρα κυψέλη καυσίμου στερεού ηλεκτρολύτη (SOFC) χαμη-λής θερμοκρασίας. Ως στερεός ηλεκτρολύτης χρησιμοποιήθηκε σταθεροποιημένη με ύττρια ζιρ-κονία (YSZ) και ως καταλύτης λευκόχρυσος (Pt). Η μελέτη αυτή πραγματοποιείται για δύο περι-πτώσεις: όταν ο αντιδραστήρας λειτουργεί ως ηλεκτρολυτικό στοιχείο, δηλαδή η απαιτούμενη για την επιβολή δυναμικού ενέργεια δίνεται από εξωτερική πηγή (χρήση ποτενσιοστάτη/ γαλβα-νοστάτη) και όταν ο αντιδραστήρας λειτουργεί ως γαλβανικό στοιχείο, δηλαδή όταν η απαιτού-μενη ισχύς για την τροποποίηση των καταλυτικών ρυθμών της αντίδρασης λαμβάνεται άμεσα από την παράλληλη λειτουργία της κυψέλης καυσίμου.
Με σκοπό τη μεγιστοποίηση της μεταβολής του καταλυτικού ρυθμού, παρασκευάστηκαν τέσσερις αντιδραστήρες με διαφορά στον τρόπο εναπόθεσης και την ποσότητα του καταλύτη καθώς και στην αγωγιμότητα του στερεού ηλεκτρολύτη. Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερμοκρασιακό εύρος 260-460οC σε έντονα οξειδωτικές και έντονα αναγωγικές συνθήκες, για σταθερή ογκομετρική παροχή 200cm3/min.
Στο πρώτο κεφάλαιο της παρούσας διπλωματικής εργασίας, συζητάται το φαινόμενο του θερ-μοκηπίου και το CO2 ως ο κύριος ρύπος του θερμοκηπίου. Στη συνέχεια, στο δεύτερο κεφάλαιο, παρουσιάζεται η αντίδραση της υδρογόνωσης του CO2 και αναφέρονται τα κύρια προϊόντα και ο καταλύτες που χρησιμοποιούνται. Στο τρίτο κεφάλαιο, γίνεται συνοπτική περιγραφή του τρόπου λειτουργίας και των κύριων ειδών κυψελών καυσίμου. Στο τέταρτο κεφάλαιο, παρέχονται βασι-κές πληροφορίες για τους στερεούς ηλεκτρολύτες και παρουσιάζονται οι βασικές αρχές του φαι-νομένου NEMCA. Στο πέμπτο κεφάλαιο, παρουσιάζεται η πειραματική διάταξη και διαδικασία, ενώ η ανάλυση και συζήτηση των αποτελεσμάτων και τα βασικά συμπεράσματα αναφέρονται στα τελευταία δύο κεφάλαια. |
author2 |
Lymperi, Andriana |
author_facet |
Lymperi, Andriana Λυμπέρη, Ανδριάνα |
author |
Λυμπέρη, Ανδριάνα |
author_sort |
Λυμπέρη, Ανδριάνα |
title |
Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
title_short |
Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
title_full |
Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
title_fullStr |
Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
title_full_unstemmed |
Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt |
title_sort |
μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο pt |
publishDate |
2022 |
url |
http://hdl.handle.net/10889/16550 |
work_keys_str_mv |
AT lymperēandriana meletētēsēlektrochēmikēsenischysēstēsydrogonōsēstoudioxeidioutouanthrakaseantidrastēradiplouthalamousekatalytikoymeniopt AT lymperēandriana electrochemicalpromotionofcarbondioxidehydrogenationinafuelcellreactoronptcatalyst |
_version_ |
1771297265038655488 |
spelling |
nemertes-10889-165502022-09-05T13:59:52Z Μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρογόνωσης του διοξειδίου του άνθρακα σε αντιδραστήρα διπλού θαλάμου σε καταλυτικό υμένιο Pt Electrochemical promotion of carbon dioxide hydrogenation in a fuel cell reactor on Pt catalyst Λυμπέρη, Ανδριάνα Lymperi, Andriana Ηλεκτροχημική ενίσχυση Υδρογόνωση CO2 Electrochemical promotion CO2 hydrogenation Η υδρογόνωση του CO2 είναι μία αντίδραση μεγάλου περιβαλλοντικού και τεχνολογικού εν-διαφέροντος, καθώς μπορεί να οδηγήσει στην αναχαίτηση της καλπάζουσας αύξησης του CO2 στην ατμόσφαιρα με ταυτόχρονη παραγωγή χρήσιμων χημικών και καυσίμων που μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως ενεργειακοί φορείς. Τα τελευταία χρόνια, η αντίδραση αυτή έχει κερδίσει έντονο ενδιαφέρον με πολυάριθμες μελέτες να λαμβάνουν χώρα για διάφορους καταλύτες, υπο-στρώματα και προωθητές. Το φαινόμενο της Ηλεκτροχημικής Ενίσχυσης της Κατάλυσης (EPOC ή αλλιώς Μη-Φαρανταϊκή Τροποποίηση της Καταλυτικής Ενεργότητας, φαινόμενο NEMCA) αποτελεί μία πολλά υποσχόμε-νη εναλλακτική στην κλασσική κατάλυση και έχει χρησιμοποιηθεί ήδη με μεγάλη επιτυχία σε πλήθος καταλυτικών αντιδράσεων. Σύμφωνα με το φαινόμενο αυτό, ο παρατηρούμενος ρυθμός μίας καταλυτικής αντίδρασης μπορεί να μεταβληθεί κατά την επιβολή μικρών δυναμικών ή ρευ-μάτων. Η εξήγηση πίσω από αυτήν την παρατήρηση έγκειται στην ιοντική αγωγιμότητα του στε-ρεού ηλεκτρολύτη πάνω στον οποίο εναποτίθεται το καταλυτικό υμένιο και στη δημιουργία μιας ισοδύναμης ηλεκτροχημικής διπλοστοιβάδας κατά τη διάρκεια πόλωσής του με ένα δυναμικό. Η παρουσία της διπλοστοιβάδας αυτής επηρεάζει έντονα το έργο εξόδου του καταλύτη, με επακό-λουθη συνέπεια την αυξομείωση στην ισχύ ρόφησης των αντιδρώντων και τελικά την αύξηση ή μείωση της κάλυψης της καταλυτικής επιφάνειας από τα αντιδρώντα είδη και ενίσχυση ή μείωση του καταλυτικού ρυθμού. Αν και το φαινόμενο EPOC έχει εφαρμοστεί αποτελεσματικά σε πολλά καταλυτικά συστήματα, ένα από τα κύρια μειονεκτήματά του σχετίζεται με τις δυσκολίες στον σχεδιασμό του ηλεκτρο-χημικού συστήματος λόγω των απαραίτητων συνδέσεων μεταξύ των υποστηριζόμενων ηλεκτρο-δίων μέσα στον αντιδραστήρα και μιας εξωτερικής πηγής, που συνήθως είναι ένας ποτενσιοστά-της/γαλβανοστάτης. Αυτό το μειονέκτημα θα μπορούσε να αντιμετωπιστεί εάν η καταλυτική α-ντίδραση λάβει χώρα σε έναν αντιδραστήρα, ο οποίος ταυτόχρονα θα μπορούσε να λειτουργήσει ως πηγή ισχύος. Στην παρούσα εργασία, πραγματοποιείται η μελέτη της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της υδρο-γόνωσης του CO2 σε έναν αντιδραστήρα κυψέλη καυσίμου στερεού ηλεκτρολύτη (SOFC) χαμη-λής θερμοκρασίας. Ως στερεός ηλεκτρολύτης χρησιμοποιήθηκε σταθεροποιημένη με ύττρια ζιρ-κονία (YSZ) και ως καταλύτης λευκόχρυσος (Pt). Η μελέτη αυτή πραγματοποιείται για δύο περι-πτώσεις: όταν ο αντιδραστήρας λειτουργεί ως ηλεκτρολυτικό στοιχείο, δηλαδή η απαιτούμενη για την επιβολή δυναμικού ενέργεια δίνεται από εξωτερική πηγή (χρήση ποτενσιοστάτη/ γαλβα-νοστάτη) και όταν ο αντιδραστήρας λειτουργεί ως γαλβανικό στοιχείο, δηλαδή όταν η απαιτού-μενη ισχύς για την τροποποίηση των καταλυτικών ρυθμών της αντίδρασης λαμβάνεται άμεσα από την παράλληλη λειτουργία της κυψέλης καυσίμου. Με σκοπό τη μεγιστοποίηση της μεταβολής του καταλυτικού ρυθμού, παρασκευάστηκαν τέσσερις αντιδραστήρες με διαφορά στον τρόπο εναπόθεσης και την ποσότητα του καταλύτη καθώς και στην αγωγιμότητα του στερεού ηλεκτρολύτη. Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερμοκρασιακό εύρος 260-460οC σε έντονα οξειδωτικές και έντονα αναγωγικές συνθήκες, για σταθερή ογκομετρική παροχή 200cm3/min. Στο πρώτο κεφάλαιο της παρούσας διπλωματικής εργασίας, συζητάται το φαινόμενο του θερ-μοκηπίου και το CO2 ως ο κύριος ρύπος του θερμοκηπίου. Στη συνέχεια, στο δεύτερο κεφάλαιο, παρουσιάζεται η αντίδραση της υδρογόνωσης του CO2 και αναφέρονται τα κύρια προϊόντα και ο καταλύτες που χρησιμοποιούνται. Στο τρίτο κεφάλαιο, γίνεται συνοπτική περιγραφή του τρόπου λειτουργίας και των κύριων ειδών κυψελών καυσίμου. Στο τέταρτο κεφάλαιο, παρέχονται βασι-κές πληροφορίες για τους στερεούς ηλεκτρολύτες και παρουσιάζονται οι βασικές αρχές του φαι-νομένου NEMCA. Στο πέμπτο κεφάλαιο, παρουσιάζεται η πειραματική διάταξη και διαδικασία, ενώ η ανάλυση και συζήτηση των αποτελεσμάτων και τα βασικά συμπεράσματα αναφέρονται στα τελευταία δύο κεφάλαια. - 2022-07-19T07:58:23Z 2022-07-19T07:58:23Z 2022-07-18 http://hdl.handle.net/10889/16550 gr application/pdf |