| Περίληψη: | Σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής ήταν η ανάπτυξη ενός αποτελεσματικού καταλυτικού συστήματος με βάση το χαλκό, για την αναμόρφωση της μεθανόλης. Για το σκοπό αυτό εξετάστηκαν οι καταλυτικές ιδιότητες τριών συστημάτων βασιζόμενων σε καταλύτες χαλκού και παρασκευασμένων με τη μη συμβατική μέθοδο της καύσης: CuO-CeO2, τροποποιημένων καταλυτών CuO-CeO2 και Cu-Mn-O για την προαναφερθείσα διεργασία, καθώς και τα βέλτιστα δείγματα των καταλυτών CuO-CeO2 και Cu-Mn-O υποστηριγμένων σε μεταλλικούς αφρούς Al. Τα φυσικοχημικά χαρακτηριστικά των καταλυτών CuO-CeO2, βρέθηκαν να εξαρτώνται από τις παραμέτρους σύνθεσης. Ο βέλτιστος καταλύτης παρασκευάστηκε με λόγο Cu/(Cu+Ce)= 0.15. Στους τροποποιημένους καταλύτες CuO-CeO2, ένα μέρος του τροποποιητή εισχωρεί στο πλέγμα της δημήτριας, οδηγώντας στο σχηματισμό στερεού διαλύματος. Αυτό είχε ως αποτέλεσμα να επηρεαστούν τα φυσικοχημικά χαρακτηριστικά των δειγμάτων, αλλά και η καταλυτική συμπεριφορά τους. Οι σπινελικοί καταλύτες Cu-Mn-O είναι πολύ ενεργοί παρά τη μικρή ειδική επιφάνειά τους. Η ενεργότητά τους είναι συγκρίσιμη με αυτή των εμπορικών καταλυτών Cu-Zn-Al. Ο βέλτιστος καταλύτης ήταν αυτός με λόγο Cu/(Cu+Mn)= 0.30. Εξίσου αποδοτικοί για την παραγωγή υδρογόνου μέσω αναμόρφωσης της μεθανόλης, μονολιθικοί καταλύτες Cu-Ce/Al foam και Cu-Mn/Al foam παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της καύσης. Με βάση τα ευρήματα της ισοτοπικής μελέτης, προτείνεται για τον καταλύτη Cu-Mn-O ότι η αναμόρφωση πραγματοποιείται αποκλειστικά μέσω μηχανισμού που περιλαμβάνει τον ενδιάμεσο σχηματισμό μυρμηκικού μεθυλεστέρα. Για τους καταλύτες Cu-Ce-O και Cu-Zn-Al πραγματοποιείται ταυτόχρονα και μηχανισμός που περιλαμβάνει ως ενδιάμεσο είδος το διοξομεθυλένιο.
|
|---|
