Φωτοκαταλυτική διάσπαση της σουλφαμεθοξαζόλης με AgIO4/TiO2 καταλύτες

• Κύριος συγγραφέας: Αρίστου, Άριστος
• Άλλοι συγγραφείς: Aristou, Aristos
• Γλώσσα: Greek
• Έκδοση: 2022
• Θέματα: Φωτοκατάλυση; Αποδόμηση σουλφαμεθοξαζόλης; Καταλύτες AgIO4/TiO2; Photocatalysis; Sulfamethoxazole degradation; AgIO4/TiO2 catalysts

Τα τελευταία χρόνια, η ανίχνευση ενός μεγάλου αριθμού αντιβιοτικών, επικίνδυνων για την ανθρώπινη υγεία, τόσο στα επεξεργασμένα όσο και στα επιφανειακά ύδατα έχει ανησυχήσει την επιστημονική κοινότητα. Μεταξύ διαφόρων μεθόδων επεξεργασίας των υδάτων, οι Προηγμένες Διεργασίες Οξείδωσης (AOPs) έχουν αναδειχθεί ως πολλά υποσχόμενες για την πλήρη αποδόμηση διάφορων ανθεκτικών μικρορύπων σε συνθήκες περιβάλλοντος. Μεταξύ των AOPs, η ετερογενής φωτοκατάλυση θεωρείται η πιο πράσινη τεχνολογία καθώς χρησιμοποιεί την ηλιακή ακτινοβολία ως πηγή ενέργειας. Στην παρούσα διπλωματική εργασία μελετήθηκε η φωτοκαταλυτική αποδόμηση της σουλφαμεθοξαζόλης (sulfamethoxazole, SMX), μιας αντιπροσωπευτικής ένωσης από την ομάδα των αντιβιοτικών, με χρήση σύνθετων καταλυτών AgIO4/TiO2 μεταβαλλόμενης περιεκτικότητας σε AgIO4 (0-10% wt). Οι φωτοκαταλύτες παρασκευάσθηκαν με την μέθοδο της συγκαταβύθισης. O φυσικοχημικός χαρακτηρισμός τους πραγματοποιήθηκε με τις μεθόδους: φυσικής ρόφησης – εκρόφησης αζώτου σε θερμοκρασία υγρού αζώτου (BET), περίθλασης ακτινών-X (XRD) και ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM). Βέλτιστα αποτελέσματα παρατηρήθηκαν στην περίπτωση του σύνθετου καταλύτη 5% wt. AgIO4/TiO2, όπου παρατηρήθηκε πλήρης αποδόμηση 0.5 mg/L SMX σε 30 min με την χρήση μόλις 84 mg/L καταλύτη σε διάλυμα υπερκάθαρου νερού (UPW). Η βελτιωμένη συμπεριφορά του σύνθετου καταλύτη 5% wt. AgIO4/TiO2 σε σχέση με το AgIO4 αποδίδεται στον αποτελεσματικό διαχωρισμό των φωτοπαραγώμενων φορέων φορτίου (ηλεκτρόνια – οπές) εξαιτίας της κατάλληλης θέσης των ζωνών σθένους (valence band, VB) και αγωγιμότητας (conduction band, CB) των δύο ημιαγωγών. Η σταθερότητα των παραπάνω φωτοκαταλυτών μελετήθηκε με την διεξαγωγή διαδοχικών πειραματικών κύκλων με χρήση του ίδιου δείγματος και βρέθηκε ότι τα σύνθετα υλικά παρουσιάζουν αυξημένη σταθερότητα σε σχέση με το AgIO4. Στη συνέχεια μελετήθηκε η επίδραση των λειτουργικών παραμέτρων της διεργασίας όπως το pH, η συγκέντρωση του καταλύτη (42 – 167 mg/L) και η συγκέντρωση του ρύπου (0.25 – 1 mg/L). Βρέθηκε ότι η αποδόμηση της SMX ευνοείται σε φυσικό και όξινο pH. Επιπλέον, αύξηση της συγκέντρωσης του καταλύτη οδηγεί σε μείωση του χρόνου για την πλήρη αποδόμηση της SMX, ενώ αύξηση της συγκέντρωσης του ρύπου είχε τα αντίθετα αποτελέσματα. Περαιτέρω πειράματα διεξήχθησαν με χρήση εμφιαλωμένου νερού (bottled water, ΒW) και δευτεροβάθμια επεξεργασμένα υγρά απόβλητα (wastewater, WW), όπου παρατηρήθηκε σημαντική μείωση στην συνολική απόδοση της διεργασίας. Επίσης, πραγματοποιήθηκαν πειράματα με την προσθήκη χουμικού οξέος (Humic Acid, HA), ιόντων χλωρίου (Cl-) και ανθρακικών ιόντων (HCO3-), ουσιών που αποτελούν τα κύρια συστατικά των πραγματικών υδατικών μητρών. Η παρουσία HA και Cl- βρέθηκε να έχει σημαντική επίδραση στον ρυθμό της αντίδρασης, καθώς η αποδόμηση της SMX μειώθηκε σημαντικά. Μείωση της απόδοσης σημειώθηκε και στην περίπτωση των HCO3-. Τέλος, οι φωτοπαραγώμενες ρίζες υδροξυλίου (ΟΗ•) βρέθηκαν να συνεισφέρουν ως οξειδωτικά είδη της διεργασίας.