Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα
Ένα από τα σημαντικότερα ζητήματα τα οποία απασχολούν την επιστημονική κοινότητα είναι η υπέρμετρη παραγωγή συγκεκριμένων ρυπογόνων αερίων τα οποία συντελούν στην ολοένα και μεγαλύτερη αύξηση της μέσης θερμοκρασίας. Το CO2, αποτελεί από τα σημαντικότερα αέρια του θερμοκηπίου, το οποίο παράγεται από...
Κύριος συγγραφέας: | |
---|---|
Άλλοι συγγραφείς: | |
Γλώσσα: | Greek |
Έκδοση: |
2022
|
Θέματα: | |
Διαθέσιμο Online: | https://hdl.handle.net/10889/23553 |
id |
nemertes-10889-23553 |
---|---|
record_format |
dspace |
institution |
UPatras |
collection |
Nemertes |
language |
Greek |
topic |
Υδρογόνωση CO2 Διμεταλλικοί καταλύτες Ρουθήνιο Xαλκός Greenhouse effect Hydrogenation of carbon dioxide Ruthenium Copper |
spellingShingle |
Υδρογόνωση CO2 Διμεταλλικοί καταλύτες Ρουθήνιο Xαλκός Greenhouse effect Hydrogenation of carbon dioxide Ruthenium Copper Αρέθα, Σταυρούλα Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
description |
Ένα από τα σημαντικότερα ζητήματα τα οποία απασχολούν την επιστημονική κοινότητα είναι η υπέρμετρη παραγωγή συγκεκριμένων ρυπογόνων αερίων τα οποία συντελούν στην ολοένα και μεγαλύτερη αύξηση της μέσης θερμοκρασίας. Το CO2, αποτελεί από τα σημαντικότερα αέρια του θερμοκηπίου, το οποίο παράγεται από ποικίλες ανθρώπινες δραστηριότητες σε τεράστιες ποσότητες καθημερινά με αποτέλεσμα την χειροτέρευση της κλιματικής αλλαγής και της υπερθέρμανσης του πλανήτη.
Η μείωση της συγκέντρωσης του CO2 στην ατμόσφαιρα είναι επιτακτικά αναγκαία ώστε να αντιμετωπιστεί το φαινόμενο του θερμοκηπίου. Μία εποικοδομητική λύση στο παραπάνω ζήτημα είναι η αξιοποίηση του παραγόμενου αερίου ως αντιδρών με σκοπό την παραγωγή πολύτιμων χημικών προϊόντων και ενδιάμεσων χημικών παραγώγων. Μια αντίδραση που οδηγεί στην παραγωγή πολλών χρήσιμων προϊόντων είναι η υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα, η οποία πραγματοποιείται μέσω ετερογενών καταλυτικών διεργασιών. Υπάρχουν ποικίλοι υποστηριγμένοι ετερογενείς καταλύτες οι οποίοι έχουν μελετηθεί ενδελεχώς με σκοπό την αύξηση της ενεργότητας και εκλεκτικότητας σε συγκεκριμένα προϊόντα, με τους περισσότερους να αποτελούνται από κάποιο μέταλλο ή συνδυασμό μετάλλων ως ενεργό κέντρο.
Στην παρούσα διπλωματική, η υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα μελετάται χρησιμοποιώντας διμεταλλικούς καταλύτες που βασίζονται στο ρουθήνιο και τον χαλκό υποστηριγμένους σε φορέα YSZ καθώς και σε μονομεταλλικούς καταλυτές των ίδιων μετάλλων. Οι καταλύτες παρασκευάστηκαν ώστε να έχουν κοινή ατομική αναλογία σε σχέση με το υπόστρωμα At%=2.98 . Η υδρογόνωση πραγματοποιήθηκε σε τρεις διαφορετικές αναλογίες των αντιδρώντων, PCO2:PH2= 2:12, 2:8 και 4:2 ώστε να μελετηθεί η επιρροή της αναλογίας αντιδρώντων στην παραγωγή των δύο κύριων προϊόντων, το μεθάνιο και το μονοξείδιο του άνθρακα.
Τα καταλυτικά πειραματικά δεδομένα αξιοποιήθηκαν ώστε να υπολογιστούν οι ρυθμοί κατανάλωσης και μετατροπής του CO2, οι ρυθμοί παραγωγής των δύο κύριων προϊόντων, των εκλεκτικοτήτων και των αποδόσεων ως προς τα προϊόντα αυτά, καθώς επίσης και των ενεργειών ενεργοποίησης της αντίδρασης. Τα πειράματα διεξήχθησαν σε θερμοκρασιακό εύρος από 250 έως 400oC.
Οι καταλύτες των πειραμάτων συντέθηκαν με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού, ενώ οι μέθοδοι χαρακτηρισμού που ακολουθήθηκαν ήταν η μέθοδος ρόφησης-εκρόφησης αζώτου (BET), η μέθοδος περίθλασης ακτίνων Χ (XRD), και η φασματοσκοπία φωτοηλεκτρονίων ακτίνων Χ (XPS). |
author2 |
Aretha, Stavroula |
author_facet |
Aretha, Stavroula Αρέθα, Σταυρούλα |
author |
Αρέθα, Σταυρούλα |
author_sort |
Αρέθα, Σταυρούλα |
title |
Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
title_short |
Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
title_full |
Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
title_fullStr |
Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
title_full_unstemmed |
Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
title_sort |
διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα |
publishDate |
2022 |
url |
https://hdl.handle.net/10889/23553 |
work_keys_str_mv |
AT arethastauroula dimetallikoikaimonometallikoikatalytesbasismenoistorouthēniokaitonchalkogiatēnydrogonōsētoudioxeidioutouanthraka AT arethastauroula bimetallicandmonometalliccatalystsbasedonrutheniumandcopperforcarbondioxidehydrogenation |
_version_ |
1771297298705285120 |
spelling |
nemertes-10889-235532022-11-01T04:36:48Z Διμεταλλικοί και μονομεταλλικοί καταλύτες βασισμένοι στο ρουθήνιο και τον χαλκό για την υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα Bimetallic and monometallic catalysts based on ruthenium and copper for carbon dioxide hydrogenation Αρέθα, Σταυρούλα Aretha, Stavroula Υδρογόνωση CO2 Διμεταλλικοί καταλύτες Ρουθήνιο Xαλκός Greenhouse effect Hydrogenation of carbon dioxide Ruthenium Copper Ένα από τα σημαντικότερα ζητήματα τα οποία απασχολούν την επιστημονική κοινότητα είναι η υπέρμετρη παραγωγή συγκεκριμένων ρυπογόνων αερίων τα οποία συντελούν στην ολοένα και μεγαλύτερη αύξηση της μέσης θερμοκρασίας. Το CO2, αποτελεί από τα σημαντικότερα αέρια του θερμοκηπίου, το οποίο παράγεται από ποικίλες ανθρώπινες δραστηριότητες σε τεράστιες ποσότητες καθημερινά με αποτέλεσμα την χειροτέρευση της κλιματικής αλλαγής και της υπερθέρμανσης του πλανήτη. Η μείωση της συγκέντρωσης του CO2 στην ατμόσφαιρα είναι επιτακτικά αναγκαία ώστε να αντιμετωπιστεί το φαινόμενο του θερμοκηπίου. Μία εποικοδομητική λύση στο παραπάνω ζήτημα είναι η αξιοποίηση του παραγόμενου αερίου ως αντιδρών με σκοπό την παραγωγή πολύτιμων χημικών προϊόντων και ενδιάμεσων χημικών παραγώγων. Μια αντίδραση που οδηγεί στην παραγωγή πολλών χρήσιμων προϊόντων είναι η υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα, η οποία πραγματοποιείται μέσω ετερογενών καταλυτικών διεργασιών. Υπάρχουν ποικίλοι υποστηριγμένοι ετερογενείς καταλύτες οι οποίοι έχουν μελετηθεί ενδελεχώς με σκοπό την αύξηση της ενεργότητας και εκλεκτικότητας σε συγκεκριμένα προϊόντα, με τους περισσότερους να αποτελούνται από κάποιο μέταλλο ή συνδυασμό μετάλλων ως ενεργό κέντρο. Στην παρούσα διπλωματική, η υδρογόνωση του διοξειδίου του άνθρακα μελετάται χρησιμοποιώντας διμεταλλικούς καταλύτες που βασίζονται στο ρουθήνιο και τον χαλκό υποστηριγμένους σε φορέα YSZ καθώς και σε μονομεταλλικούς καταλυτές των ίδιων μετάλλων. Οι καταλύτες παρασκευάστηκαν ώστε να έχουν κοινή ατομική αναλογία σε σχέση με το υπόστρωμα At%=2.98 . Η υδρογόνωση πραγματοποιήθηκε σε τρεις διαφορετικές αναλογίες των αντιδρώντων, PCO2:PH2= 2:12, 2:8 και 4:2 ώστε να μελετηθεί η επιρροή της αναλογίας αντιδρώντων στην παραγωγή των δύο κύριων προϊόντων, το μεθάνιο και το μονοξείδιο του άνθρακα. Τα καταλυτικά πειραματικά δεδομένα αξιοποιήθηκαν ώστε να υπολογιστούν οι ρυθμοί κατανάλωσης και μετατροπής του CO2, οι ρυθμοί παραγωγής των δύο κύριων προϊόντων, των εκλεκτικοτήτων και των αποδόσεων ως προς τα προϊόντα αυτά, καθώς επίσης και των ενεργειών ενεργοποίησης της αντίδρασης. Τα πειράματα διεξήχθησαν σε θερμοκρασιακό εύρος από 250 έως 400oC. Οι καταλύτες των πειραμάτων συντέθηκαν με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού, ενώ οι μέθοδοι χαρακτηρισμού που ακολουθήθηκαν ήταν η μέθοδος ρόφησης-εκρόφησης αζώτου (BET), η μέθοδος περίθλασης ακτίνων Χ (XRD), και η φασματοσκοπία φωτοηλεκτρονίων ακτίνων Χ (XPS). One of the major issues which concern the scientific community is the excessive production of certain polluting gases that contribute to the continuous average temperature rise. CO2, one of the most impactful greenhouse gases, is produced by various human activities in large excess on daily basis, leading to climate change and global warming. Reducing the levels of carbon dioxide in the atmosphere is urgently needed to counteract this phenomenon. A constructive solution to the above is to use the produced gas as a feedstock to pro-duce valuable chemicals and chemical intermediates. Α useful reaction that leads to the production of range of useful products is the hydrogenation of carbon dioxide, which is typically carried out via heterogeneous catalysis. A variety of supported heterogeneous catalysts which have been thoroughly studied over the years with particular focus on increasing the activity of the reaction and its selectivity to specific products, with most of such catalysts consisting of a metal or combination of metals as the catalytically active center. In the present thesis, the hydrogenation of carbon dioxide is studied using copper and ruthenium based bimetallic catalysts supported on yttria stabilized zirconia (YSZ), as well as monometallic cata-lysts based on the same metals. The catalysts were created to have a common atomic ratio relative to the substrate of At%=2.98. The hydrogenation was carried out at three different ratios of the re-actants, PCO2:PH2= 2:12, 2:8 and 4:2 to study the influence of the ratio on the production of the two main products, methane, and carbon monoxide. The catalytic kinetic measurements were utilized to calculate the rates of CO2 uptake and conver-sion, the production rate, selectivity and yield to the two main products as well as the reaction acti-vation energy. The experiment was carried out in the temperature range of 250 to 400 oC, where the reaction is thermodynamically favored. The catalysts were synthesized via the wet impregnation, while the characterization methods uti-lized in this work were nitrogen porosimetry (BET), X-ray diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). 2022-10-31T11:00:58Z 2022-10-31T11:00:58Z 2022-10-31 https://hdl.handle.net/10889/23553 el application/pdf |