Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3
Τα τελευταία χρόνια, καταγράφεται αξιοσημείωτη αύξηση στην ανίχνευση φαρμακευτικών προϊόντων στις εκροές των μονάδων επεξεργασίας λυμάτων καθώς και στον υδροφόρο ορίζοντα. Για την αντιμετώπιση του συγκεκριμένου προβλήματος, οι Προηγμένες Διεργασίες Οξείδωσης (Advanced Oxidation Processes, AOPs) λαμβ...
| Κύριος συγγραφέας: | |
|---|---|
| Άλλοι συγγραφείς: | |
| Γλώσσα: | Greek |
| Έκδοση: |
2023
|
| Θέματα: | |
| Διαθέσιμο Online: | https://hdl.handle.net/10889/24237 |
| id |
nemertes-10889-24237 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| institution |
UPatras |
| collection |
Nemertes |
| language |
Greek |
| topic |
Προηγμένες διεργασίες οξείδωσης Αποδόμηση σουλφαμεθοξαζόλης Ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων Advanced oxidation processes Degradation of sulfamethoxazole Activation of persulfates |
| spellingShingle |
Προηγμένες διεργασίες οξείδωσης Αποδόμηση σουλφαμεθοξαζόλης Ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων Advanced oxidation processes Degradation of sulfamethoxazole Activation of persulfates Λαγουδάκη, Βασιλική Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| description |
Τα τελευταία χρόνια, καταγράφεται αξιοσημείωτη αύξηση στην ανίχνευση φαρμακευτικών προϊόντων στις εκροές των μονάδων επεξεργασίας λυμάτων καθώς και στον υδροφόρο ορίζοντα. Για την αντιμετώπιση του συγκεκριμένου προβλήματος, οι Προηγμένες Διεργασίες Οξείδωσης (Advanced Oxidation Processes, AOPs) λαμβάνουν όλο και μεγαλύτερη προσοχή, λόγω των ελπιδοφόρων αποτελεσμάτων που εμφανίζουν στον καθαρισμό και την απολύμανση των υδάτων. Κοινός άξονας δράσης των διεργασιών αυτών είναι η δημιουργία δραστικών οξειδωτικών ειδών (κυρίως ριζών υδροξυλίου και θειικών ριζών). Μία πολλά υποσχόμενη κατηγορία των Προηγμένων Διεργασιών Οξείδωσης είναι η ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων.
Η παρούσα διπλωματική εργασία πραγματεύεται την μελέτη της ετερογενούς ενεργοποίησης του υπερθειικού άλατος του νατρίου (Sodium persulfate, SPS) με χρήση καταλυτών της μορφής 〖Ba〗_x 〖Sr〗_(1-x) NiO_3 για την πλήρη διάσπαση του αντιβιοτικού σουλφαμεθοξαζόλη (Sulfamethoxazole, SMX) στο νερό. Για το λόγο αυτό παρασκευάστηκαν οι καταλύτες BaNiO_3 (BNO),〖 Ba〗_0.8 〖Sr〗_0.2 NiO_3 (BSNO) και 〖Ba〗_0.6 〖Sr〗_0.4 NiO_3 (B6S4NO), των οποίων ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός πραγματοποιήθηκε με τις μεθόδους: φυσικής ρόφησης αζώτου σε θερμοκρασία υγρού αζώτου (ΒΕΤ), περίθλασης ακτίνων-Χ (XRD) και μέτρησης του δυναμικού ζ.
Το 〖Ba〗_0.8 〖Sr〗_0.2 NiO_3 έδειξε υψηλή δραστικότητα όσον αφορά την ενεργοποίηση του SPS (500 mg/L), με αποτέλεσμα την πλήρη αποδόμηση 0.5 mg/L SMX σε σύντομο χρονικό διάστημα. Επιπλέον δεν παρατηρήθηκαν φαινόμενα προσρόφησης και απευθείας οξείδωσης του SMX από το SPS.
Περαιτέρω πειράματα διεξήχθησαν για την μελέτη της επίδρασης διαφόρων λειτουργικών παραμέτρων του συστήματος στην διάσπαση του SMX, όπως το pH, η συγκέντρωση του καταλύτη (250-750 mg/L), η συγκέντρωση του SPS (100-750 mg/L) και η συγκέντρωση του SMX (0.25-1 mg/L).
Βρέθηκε ότι η διεργασία ευνοείται σε pH≈8, η αύξηση της συγκέντρωσης του SPS (100-500 mg/L) και της συγκέντρωσης του BSNO επιταχύνει το ρυθμό αποδόμησης του SMX καθώς και η μείωση της συγκέντρωσης του SMX οδηγεί σε μικρότερους χρόνους διάσπασης του ρύπου.
Παράλληλα, με τη βοήθεια πειραμάτων που έγιναν παρουσία κατάλληλων ουσιών που δρουν σαν παγίδες ριζών, βρέθηκε ότι το κύριο οξειδωτικό είδος στην εν λόγω διεργασία είναι οι θειικές ρίζες.
Τέλος, μελετήθηκε η επίδραση του είδους της υδατικής μήτρας στον ρυθμό της αντίδρασης με πειράματα που πραγματοποιήθηκαν τόσο σε πραγματικές όσο και σε συνθετικές υδατικές μήτρες, όπου παρατηρήθηκε ότι τα διττανθρακικά ιόντα (〖HCO〗_3^-) και το οργανικό φορτίο είναι παράγοντες που επιβραδύνουν τη διάσπαση του SMX. |
| author2 |
Lagoudaki, Vasiliki |
| author_facet |
Lagoudaki, Vasiliki Λαγουδάκη, Βασιλική |
| author |
Λαγουδάκη, Βασιλική |
| author_sort |
Λαγουδάκη, Βασιλική |
| title |
Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| title_short |
Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| title_full |
Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| title_fullStr |
Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| title_full_unstemmed |
Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 |
| title_sort |
ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών baxsr1-xnio3 |
| publishDate |
2023 |
| url |
https://hdl.handle.net/10889/24237 |
| work_keys_str_mv |
AT lagoudakēbasilikē eterogenēsenergopoiēsēypertheiikōnalatōnmechrēsēkatalytōnbaxsr1xnio3 AT lagoudakēbasilikē heterogeneousactivationofpersulfatesusingcatalystsbaxsr1xnio3 |
| _version_ |
1771297238595665920 |
| spelling |
nemertes-10889-242372023-01-12T04:36:08Z Ετερογενής ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων με χρήση καταλυτών BaxSr1-xNiO3 Heterogeneous activation of persulfates using catalysts BaxSr1-xNiO3 Λαγουδάκη, Βασιλική Lagoudaki, Vasiliki Προηγμένες διεργασίες οξείδωσης Αποδόμηση σουλφαμεθοξαζόλης Ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων Advanced oxidation processes Degradation of sulfamethoxazole Activation of persulfates Τα τελευταία χρόνια, καταγράφεται αξιοσημείωτη αύξηση στην ανίχνευση φαρμακευτικών προϊόντων στις εκροές των μονάδων επεξεργασίας λυμάτων καθώς και στον υδροφόρο ορίζοντα. Για την αντιμετώπιση του συγκεκριμένου προβλήματος, οι Προηγμένες Διεργασίες Οξείδωσης (Advanced Oxidation Processes, AOPs) λαμβάνουν όλο και μεγαλύτερη προσοχή, λόγω των ελπιδοφόρων αποτελεσμάτων που εμφανίζουν στον καθαρισμό και την απολύμανση των υδάτων. Κοινός άξονας δράσης των διεργασιών αυτών είναι η δημιουργία δραστικών οξειδωτικών ειδών (κυρίως ριζών υδροξυλίου και θειικών ριζών). Μία πολλά υποσχόμενη κατηγορία των Προηγμένων Διεργασιών Οξείδωσης είναι η ενεργοποίηση υπερθειικών αλάτων. Η παρούσα διπλωματική εργασία πραγματεύεται την μελέτη της ετερογενούς ενεργοποίησης του υπερθειικού άλατος του νατρίου (Sodium persulfate, SPS) με χρήση καταλυτών της μορφής 〖Ba〗_x 〖Sr〗_(1-x) NiO_3 για την πλήρη διάσπαση του αντιβιοτικού σουλφαμεθοξαζόλη (Sulfamethoxazole, SMX) στο νερό. Για το λόγο αυτό παρασκευάστηκαν οι καταλύτες BaNiO_3 (BNO),〖 Ba〗_0.8 〖Sr〗_0.2 NiO_3 (BSNO) και 〖Ba〗_0.6 〖Sr〗_0.4 NiO_3 (B6S4NO), των οποίων ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός πραγματοποιήθηκε με τις μεθόδους: φυσικής ρόφησης αζώτου σε θερμοκρασία υγρού αζώτου (ΒΕΤ), περίθλασης ακτίνων-Χ (XRD) και μέτρησης του δυναμικού ζ. Το 〖Ba〗_0.8 〖Sr〗_0.2 NiO_3 έδειξε υψηλή δραστικότητα όσον αφορά την ενεργοποίηση του SPS (500 mg/L), με αποτέλεσμα την πλήρη αποδόμηση 0.5 mg/L SMX σε σύντομο χρονικό διάστημα. Επιπλέον δεν παρατηρήθηκαν φαινόμενα προσρόφησης και απευθείας οξείδωσης του SMX από το SPS. Περαιτέρω πειράματα διεξήχθησαν για την μελέτη της επίδρασης διαφόρων λειτουργικών παραμέτρων του συστήματος στην διάσπαση του SMX, όπως το pH, η συγκέντρωση του καταλύτη (250-750 mg/L), η συγκέντρωση του SPS (100-750 mg/L) και η συγκέντρωση του SMX (0.25-1 mg/L). Βρέθηκε ότι η διεργασία ευνοείται σε pH≈8, η αύξηση της συγκέντρωσης του SPS (100-500 mg/L) και της συγκέντρωσης του BSNO επιταχύνει το ρυθμό αποδόμησης του SMX καθώς και η μείωση της συγκέντρωσης του SMX οδηγεί σε μικρότερους χρόνους διάσπασης του ρύπου. Παράλληλα, με τη βοήθεια πειραμάτων που έγιναν παρουσία κατάλληλων ουσιών που δρουν σαν παγίδες ριζών, βρέθηκε ότι το κύριο οξειδωτικό είδος στην εν λόγω διεργασία είναι οι θειικές ρίζες. Τέλος, μελετήθηκε η επίδραση του είδους της υδατικής μήτρας στον ρυθμό της αντίδρασης με πειράματα που πραγματοποιήθηκαν τόσο σε πραγματικές όσο και σε συνθετικές υδατικές μήτρες, όπου παρατηρήθηκε ότι τα διττανθρακικά ιόντα (〖HCO〗_3^-) και το οργανικό φορτίο είναι παράγοντες που επιβραδύνουν τη διάσπαση του SMX. In recent years, there has been a significant increase in the detection of pharmaceuticals in the effluents of wastewater treatment plants as well as in the aquifer. To address this problem, advanced Oxidation Processes (AOPS) are receiving increasing attention, due to the promising results they show in water purification and disinfection. A common axis of action of these processes is the creation of active oxidative species (mainly hydroxyl radicals and sulphate radicals). A promising class of advanced oxidation processes is the activation of persulfates. This thesis deals with the study of the heterogeneous activation of sodium persulfate (SPS) using catalysts of the form 1− 3 for the complete cleavage of the antibiotic sulfamethoxazole (SMX) in water. For this reason, were prepared catalysts 3 (BNO), 0.8 0.2 3 (BSNO) and 0.6 0.4 3 (B6S4NO), of which the physicochemical characterization was carried out with the methods: physical absorption of nitrogen at temperature of liquid nitrogen (BET), X-ray diffraction (XRD) and measurement of the dynamic z. The catalyst 0.8 0.2 3 showed high activity in terms of SPS activation (500 mg/L), resulting in complete degradation of 0.5 mg/L SMX in a short time. Furthermore, no adsorption and direct oxidation of SMX by SPS were observed. Further experiments were conducted to study the effect of various functional system parameters on SMX breakdown, such as, pH, catalyst concentration (250-750 mg/L), SPS concentration (100-750 mg/L) and SMX concentration (0.25-1 mg/L). It was found that the process is favored at pH≈8, an increase in SPS concentration (within limits) and concentration BSNO accelerates the rate of degradation of SMX as well as a decrease in SMX concentration leads to shorter pollutant breakdown times. At the same time, with the help of experiments carried out in the presence of suitable substances that act as radical traps, it was found that the main oxidizing species in this process are sulfuric radicals. Finally, the influence of the type of aqueous matrix on the reaction rate was studied with experiments carried out on both real and synthetic aqueous matrices, where it was observed that bicarbonate ions ( 3 −) and organic charge are factors that slow down the cleavage of SMX. 2023-01-11T06:14:35Z 2023-01-11T06:14:35Z 2022-11 https://hdl.handle.net/10889/24237 el application/pdf |
