Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO

Τα οξείδια του σιδήρου (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) θεωρούνται από τα σημαντικότερα υλικά στον τομέα της κατάλυσης καθώς μπορούν να χρησιμοποιηθούν είτε ως φορείς, είτε ως καταλύτες σε διάφορες χημικές αντιδράσεις. Στην περίπτωση της οξείδωσης του CO οι καταλύτες που βασίζονται σε οξείδια του σιδήρου...

Πλήρης περιγραφή

Λεπτομέρειες βιβλιογραφικής εγγραφής
Κύριος συγγραφέας: Μπίλιου, Μαρία
Άλλοι συγγραφείς: Biliou, Maria
Γλώσσα:Greek
Έκδοση: 2023
Θέματα:
Διαθέσιμο Online:https://hdl.handle.net/10889/24449
Περιγραφή
Περίληψη:Τα οξείδια του σιδήρου (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) θεωρούνται από τα σημαντικότερα υλικά στον τομέα της κατάλυσης καθώς μπορούν να χρησιμοποιηθούν είτε ως φορείς, είτε ως καταλύτες σε διάφορες χημικές αντιδράσεις. Στην περίπτωση της οξείδωσης του CO οι καταλύτες που βασίζονται σε οξείδια του σιδήρου παρουσιάζουν ελκυστικές αποδόσεις λόγω των μοναδικών φυσικοχημικών ιδιοτήτων που παρουσιάζουν. Στην παρούσα εργασία φυσικά σιδηροξείδια, όπως μαγνητίτης (Fe3O4) και αιματίτης (Fe2O3) από το κοίτασμα της Σερίφου ελέγχθηκαν ως φορείς-καταλύτες για την οξείδωση του CO, έπειτα από κατάλληλη θερμική κατεργασία των πρώτων (πύρωση στους 300 οC). Τα πλέον κατάλληλα δείγματα χρησιμοποιήθηκαν ως φορείς για την εναπόθεση νανοσωματιδίων Au, με σκοπό τη δημιουργία ενεργών καταλυτών για την παραπάνω αντίδραση. Για το χαρακτηρισμό των δειγμάτων (πριν και μετά τη θερμική κατεργασία) χρησιμοποιήθηκαν οι τεχνικές θερμοβαρυτικής ανάλυσης (TGA), ρόφησης/εκρόφησης Ν2, ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM), περίθλασης ακτίνων-X (XRD) και φασματοσκοπίας Raman. Επιπλέον στα πιο ενεργά δείγματα πραγματοποιήθηκε μια κινητική μελέτη για την οξείδωση του CO. Ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός έδειξε ότι η θερμική κατεργασία στους 300 οC επηρεάζει την ειδική επιφάνεια και τη μορφολογία των δειγμάτων Fe2O3 σε σχέση με το Fe3O4, όπως αυτό επιβεβαιώνεται από τις ισόθερμες ρόφησης- εκρόφησης Ν2 και από τις μετρήσεις SEM. Οι μετρήσεις XRD έδειξαν την υψηλή καθαρότητα των δειγμάτων. Η φασματοσκοπία Raman πιστοποίησε τη μείωση του μεγέθους των κρυσταλλιτών και την ύπαρξη κενών θέσεων οξυγόνου στα πυρωμένα δείγματα αιματίτη. Οι καταλυτικές μετρήσεις για την οξείδωση του CO έδειξαν ότι οι αιματίτες είναι πιο ενεργοί σε σχέση με το μαγνητίτη του κοιτάσματος Fe-skarn της Σερίφου. Η υψηλότερη ειδική επιφάνεια που παρουσίασαν τα συγκεκριμένα δείγματα σε σχέση με το μαγνητίτη καθώς και η εμφάνιση μιας πιο πορώδους δομής, φαίνεται να είναι οι κύριοι λόγοι πίσω από την ενισχυμένη ενεργότητα. Επίσης ο καταλύτης Au-Fe2O3 που είχε ως φορέα τον κίτρινο αιματίτη παρουσίασε αξιοσημείωτη καταλυτική συμπεριφορά, με πλήρη μετατροπή του CO προς CO2. Τα αποτελέσματα της παραπάνω μεθόδου δείχνουν ότι μπορεί να υπάρξει εκμετάλλευση των εκβολάδων και των μεταλλευτικών σκωρίων (μεταλλευτικά απορρίμματα) στο πλαίσιο της Ευρωπαϊκής κυκλικής οικονομίας, που για την περίπτωση των προαναφερόμενων Fe-skarn κοιτασμάτων ξεπερνούν τους 20 Mt.