Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO
Τα οξείδια του σιδήρου (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) θεωρούνται από τα σημαντικότερα υλικά στον τομέα της κατάλυσης καθώς μπορούν να χρησιμοποιηθούν είτε ως φορείς, είτε ως καταλύτες σε διάφορες χημικές αντιδράσεις. Στην περίπτωση της οξείδωσης του CO οι καταλύτες που βασίζονται σε οξείδια του σιδήρου...
| Κύριος συγγραφέας: | |
|---|---|
| Άλλοι συγγραφείς: | |
| Γλώσσα: | Greek |
| Έκδοση: |
2023
|
| Θέματα: | |
| Διαθέσιμο Online: | https://hdl.handle.net/10889/24449 |
| id |
nemertes-10889-24449 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| institution |
UPatras |
| collection |
Nemertes |
| language |
Greek |
| topic |
Φυσικά οξείδια Οξείδωση CO Σίδηρος Iron oxides CO oxidation |
| spellingShingle |
Φυσικά οξείδια Οξείδωση CO Σίδηρος Iron oxides CO oxidation Μπίλιου, Μαρία Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| description |
Τα οξείδια του σιδήρου (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) θεωρούνται από τα σημαντικότερα υλικά στον τομέα της κατάλυσης καθώς μπορούν να χρησιμοποιηθούν είτε ως φορείς, είτε ως καταλύτες σε διάφορες χημικές αντιδράσεις. Στην περίπτωση της οξείδωσης του CO οι καταλύτες που βασίζονται σε οξείδια του σιδήρου παρουσιάζουν ελκυστικές αποδόσεις λόγω των μοναδικών φυσικοχημικών ιδιοτήτων που παρουσιάζουν.
Στην παρούσα εργασία φυσικά σιδηροξείδια, όπως μαγνητίτης (Fe3O4) και αιματίτης (Fe2O3) από το κοίτασμα της Σερίφου ελέγχθηκαν ως φορείς-καταλύτες για την οξείδωση του CO, έπειτα από κατάλληλη θερμική κατεργασία των πρώτων (πύρωση στους 300 οC). Τα πλέον κατάλληλα δείγματα χρησιμοποιήθηκαν ως φορείς για την εναπόθεση νανοσωματιδίων Au, με σκοπό τη δημιουργία ενεργών καταλυτών για την παραπάνω αντίδραση. Για το χαρακτηρισμό των δειγμάτων (πριν και μετά τη θερμική κατεργασία) χρησιμοποιήθηκαν οι τεχνικές θερμοβαρυτικής ανάλυσης (TGA), ρόφησης/εκρόφησης Ν2, ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM), περίθλασης ακτίνων-X (XRD) και φασματοσκοπίας Raman. Επιπλέον στα πιο ενεργά δείγματα πραγματοποιήθηκε μια κινητική μελέτη για την οξείδωση του CO.
Ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός έδειξε ότι η θερμική κατεργασία στους 300 οC επηρεάζει την ειδική επιφάνεια και τη μορφολογία των δειγμάτων Fe2O3 σε σχέση με το Fe3O4, όπως αυτό επιβεβαιώνεται από τις ισόθερμες ρόφησης- εκρόφησης Ν2 και από τις μετρήσεις SEM. Οι μετρήσεις XRD έδειξαν την υψηλή καθαρότητα των δειγμάτων. Η φασματοσκοπία Raman πιστοποίησε τη μείωση του μεγέθους των κρυσταλλιτών και την ύπαρξη κενών θέσεων οξυγόνου στα πυρωμένα δείγματα αιματίτη. Οι καταλυτικές μετρήσεις για την οξείδωση του CO έδειξαν ότι οι αιματίτες είναι πιο ενεργοί σε σχέση με το μαγνητίτη του κοιτάσματος Fe-skarn της Σερίφου. Η υψηλότερη ειδική επιφάνεια που παρουσίασαν τα συγκεκριμένα δείγματα σε σχέση με το μαγνητίτη καθώς και η εμφάνιση μιας πιο πορώδους δομής, φαίνεται να είναι οι κύριοι λόγοι πίσω από την ενισχυμένη ενεργότητα. Επίσης ο καταλύτης Au-Fe2O3 που είχε ως φορέα τον κίτρινο αιματίτη παρουσίασε αξιοσημείωτη καταλυτική συμπεριφορά, με πλήρη μετατροπή του CO προς CO2.
Τα αποτελέσματα της παραπάνω μεθόδου δείχνουν ότι μπορεί να υπάρξει εκμετάλλευση των εκβολάδων και των μεταλλευτικών σκωρίων (μεταλλευτικά απορρίμματα) στο πλαίσιο της Ευρωπαϊκής κυκλικής οικονομίας, που για την περίπτωση των προαναφερόμενων Fe-skarn κοιτασμάτων ξεπερνούν τους 20 Mt. |
| author2 |
Biliou, Maria |
| author_facet |
Biliou, Maria Μπίλιου, Μαρία |
| author |
Μπίλιου, Μαρία |
| author_sort |
Μπίλιου, Μαρία |
| title |
Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| title_short |
Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| title_full |
Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| title_fullStr |
Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| title_full_unstemmed |
Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO |
| title_sort |
φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (fe2o3, fe3o4, fe2+fe3+2o4) για την οξείδωση του co |
| publishDate |
2023 |
| url |
https://hdl.handle.net/10889/24449 |
| work_keys_str_mv |
AT mpilioumaria physikochēmikesidiotētesphysikōnoxeidiōntousidēroufe2o3fe3o4fe2fe32o4giatēnoxeidōsētouco AT mpilioumaria physicochemicalpropertiesofnaturalironoxidesfe2o3fe3o4fe2fe32o4fortheoxidationofco |
| _version_ |
1771297341335142400 |
| spelling |
nemertes-10889-244492023-02-15T04:37:59Z Φυσικοχημικές ιδιότητες φυσικών οξειδίων του σιδήρου (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) για την οξείδωση του CO Physicochemical properties of natural iron oxides (Fe2O3, Fe3O4, Fe2+Fe3+2O4) for the oxidation of CO Μπίλιου, Μαρία Biliou, Maria Φυσικά οξείδια Οξείδωση CO Σίδηρος Iron oxides CO oxidation Τα οξείδια του σιδήρου (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) θεωρούνται από τα σημαντικότερα υλικά στον τομέα της κατάλυσης καθώς μπορούν να χρησιμοποιηθούν είτε ως φορείς, είτε ως καταλύτες σε διάφορες χημικές αντιδράσεις. Στην περίπτωση της οξείδωσης του CO οι καταλύτες που βασίζονται σε οξείδια του σιδήρου παρουσιάζουν ελκυστικές αποδόσεις λόγω των μοναδικών φυσικοχημικών ιδιοτήτων που παρουσιάζουν. Στην παρούσα εργασία φυσικά σιδηροξείδια, όπως μαγνητίτης (Fe3O4) και αιματίτης (Fe2O3) από το κοίτασμα της Σερίφου ελέγχθηκαν ως φορείς-καταλύτες για την οξείδωση του CO, έπειτα από κατάλληλη θερμική κατεργασία των πρώτων (πύρωση στους 300 οC). Τα πλέον κατάλληλα δείγματα χρησιμοποιήθηκαν ως φορείς για την εναπόθεση νανοσωματιδίων Au, με σκοπό τη δημιουργία ενεργών καταλυτών για την παραπάνω αντίδραση. Για το χαρακτηρισμό των δειγμάτων (πριν και μετά τη θερμική κατεργασία) χρησιμοποιήθηκαν οι τεχνικές θερμοβαρυτικής ανάλυσης (TGA), ρόφησης/εκρόφησης Ν2, ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM), περίθλασης ακτίνων-X (XRD) και φασματοσκοπίας Raman. Επιπλέον στα πιο ενεργά δείγματα πραγματοποιήθηκε μια κινητική μελέτη για την οξείδωση του CO. Ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός έδειξε ότι η θερμική κατεργασία στους 300 οC επηρεάζει την ειδική επιφάνεια και τη μορφολογία των δειγμάτων Fe2O3 σε σχέση με το Fe3O4, όπως αυτό επιβεβαιώνεται από τις ισόθερμες ρόφησης- εκρόφησης Ν2 και από τις μετρήσεις SEM. Οι μετρήσεις XRD έδειξαν την υψηλή καθαρότητα των δειγμάτων. Η φασματοσκοπία Raman πιστοποίησε τη μείωση του μεγέθους των κρυσταλλιτών και την ύπαρξη κενών θέσεων οξυγόνου στα πυρωμένα δείγματα αιματίτη. Οι καταλυτικές μετρήσεις για την οξείδωση του CO έδειξαν ότι οι αιματίτες είναι πιο ενεργοί σε σχέση με το μαγνητίτη του κοιτάσματος Fe-skarn της Σερίφου. Η υψηλότερη ειδική επιφάνεια που παρουσίασαν τα συγκεκριμένα δείγματα σε σχέση με το μαγνητίτη καθώς και η εμφάνιση μιας πιο πορώδους δομής, φαίνεται να είναι οι κύριοι λόγοι πίσω από την ενισχυμένη ενεργότητα. Επίσης ο καταλύτης Au-Fe2O3 που είχε ως φορέα τον κίτρινο αιματίτη παρουσίασε αξιοσημείωτη καταλυτική συμπεριφορά, με πλήρη μετατροπή του CO προς CO2. Τα αποτελέσματα της παραπάνω μεθόδου δείχνουν ότι μπορεί να υπάρξει εκμετάλλευση των εκβολάδων και των μεταλλευτικών σκωρίων (μεταλλευτικά απορρίμματα) στο πλαίσιο της Ευρωπαϊκής κυκλικής οικονομίας, που για την περίπτωση των προαναφερόμενων Fe-skarn κοιτασμάτων ξεπερνούν τους 20 Mt. Iron oxides (Fe3O4, Fe2O3, Fe2+Fe3+2O4) are considered among the most important materials in the field of catalysis as they can be used either as supports or catalysts in various catalytic reactions. In the case of CO oxidation, iron oxides-based catalysts present attractive catalytic performance due to their unique physicochemical properties. In the present work, the catalytic performance of natural iron oxides, such as magnetite (Fe3O4) and hematite (Fe2O3) from the Serifos deposit, was evaluated in CO oxidation, after appropriate heat treatment (calcination at 300 °C). Furthermore, the most suitable samples were used as supports for the deposition of Au nanoparticles in order to prepare active catalysts for the above reaction. Thermogravimetric analysis (TGA), N2 sorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopy techniques were used to characterize the samples (before and after heat treatment). In addition, a kinetic study of CO oxidation was performed on the most active samples. The physicochemical characterization showed that heat treatment at 300 o C affects the specific surface area and morphology of Fe2O3 samples compared to Fe3O4, as confirmed by N2 sorption-desorption isotherms and SEM measurements. XRD measurements showed the high purity of the samples. Raman spectroscopy confirmed the reduction in crystallite size and the existence of oxygen vacancies in the calcined hematite samples. The catalytic studies for CO oxidation showed that hematite is more active than magnetite in the Fe-skarn deposit of Serifos. The main reasons behind this extraordinary performance seem to be the high surface area of hematite samples and hence the formation of a more porous structure with respect to magnetite samples. Also, the Au-Fe2O3 catalyst supported on yellow hematite exhibited remarkable catalytic behavior, with complete conversion of CO to CO2 at 100 o C. The results of the above method show that there can be exploitation of the estuaries and mining waste within the framework of the European Circular Economy, which in the case of the above-mentioned Fe-skarn deposits exceeds 20 Mt. 2023-02-14T11:37:30Z 2023-02-14T11:37:30Z 2023-02-14 https://hdl.handle.net/10889/24449 el Attribution-NonCommercial 3.0 United States http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0/us/ application/pdf |
