Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων

Οι ζεόλιθοι είναι κρυσταλλικά αργιλοπυριτικά υλικά με πόρους μοριακών διαστάσεων και για το λόγο αυτό συχνά καλούνται και ως μοριακά κόσκινα. Χαρακτηρίζονται από την ικανότητα ρόφησης αερίων και ατμών, ανταλλαγής των κατιόντων της δομής τους, καθώς και κατάλυσης σημαντικού αριθμού χημικών αντιδράσεω...

Πλήρης περιγραφή

Λεπτομέρειες βιβλιογραφικής εγγραφής
Κύριος συγγραφέας: Γιαννακόπουλος, Ιωάννης
Άλλοι συγγραφείς: Βλαδίμηρος, Νικολάκης
Μορφή: Βιβλίο
Γλώσσα:Greek
Έκδοση: 2008
Θέματα:
Διαθέσιμο Online:http://nemertes.lis.upatras.gr/jspui/handle/10889/783
id nemertes-10889-783
record_format dspace
institution UPatras
collection Nemertes
language Greek
topic Ζεόλιθος
Φωγιασίτης
Μεμβράνη
Διαχωρισμός αερίων
Θεωρία Maxwell-Stefan
Αισθητήρας
Ισόθερμη ρόφησης
Συντελεστής διάχυσης
Zeolite
Faujasite
Membrane
Gas separation
Maxwell-Stefan theory
Sensor
Adsorption isotherm
Diffusion coefficient
549.68
spellingShingle Ζεόλιθος
Φωγιασίτης
Μεμβράνη
Διαχωρισμός αερίων
Θεωρία Maxwell-Stefan
Αισθητήρας
Ισόθερμη ρόφησης
Συντελεστής διάχυσης
Zeolite
Faujasite
Membrane
Gas separation
Maxwell-Stefan theory
Sensor
Adsorption isotherm
Diffusion coefficient
549.68
Γιαννακόπουλος, Ιωάννης
Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
description Οι ζεόλιθοι είναι κρυσταλλικά αργιλοπυριτικά υλικά με πόρους μοριακών διαστάσεων και για το λόγο αυτό συχνά καλούνται και ως μοριακά κόσκινα. Χαρακτηρίζονται από την ικανότητα ρόφησης αερίων και ατμών, ανταλλαγής των κατιόντων της δομής τους, καθώς και κατάλυσης σημαντικού αριθμού χημικών αντιδράσεων. Λόγω των ιδιαίτερων φυσικοχημικών ιδιοτήτων τους, οι ζεόλιθοι αποτελούν ιδανικά υλικά για το διαχωρισμό μορίων με διαφορετικό σχήμα, μέγεθος ή πολικότητα γι’αυτό την τελευταία δεκαετία μέρος του ερευνητικού ενδιαφέροντος έχει επικεντρωθεί στην ανάπτυξη πολυκρυσταλλικών μεμβρανών από ζεόλιθους με σκοπό το διαχωρισμό αερίων και υγρών μιγμάτων. Στην παρούσα Διατριβή μελετήθηκε η κρυστάλλωση μεμβρανών φωγιασίτη πάνω σε πορώδη υποστρώματα από α-Al2O3 με επίπεδη και κυλινδρική γεωμετρία συναρτήσει διαφόρων παραμέτρων σύνθεσης όπως ήταν η σύσταση, η θερμοκρασία, ο χρόνος και η γήρανση των αιωρημάτων σύνθεσης των μεμβρανών Συνολικά εξετάστηκαν πέντε διαφορετικές συστάσεις. Η σύσταση 4.17Na2O : 1.0Al2O3 : 10TEA (τριαιθανολαμίνη) : 1.87SiO2 : 460H2O οδήγησε στην ανάπτυξη μεμβρανών φωγιασίτη με λιγότερες ατέλειες και για αυτό μελετήθηκε περισσότερο. Η ικανότητα των μεμβρανών να διαχωρίζουν μίγματα CO2 / H2, CO2 / N2, CO2 / CH4, CO2 / H2 / N2 / CH4, C3H6 / C3H8, C3H6 / N2, C3H8 / N2 και C3H6 / C3H8 / N2 εξετάστηκε συναρτήσει της θερμοκρασίας, της σύστασης και της πίεσης της τροφοδοσίας καθώς και της παρουσίας ή μη υγρασίας στο ρεύμα της τροφοδοσίας. Τα πειράματα διαπερατότητας απέδειξαν, ότι ευνοείται η εκλεκτική μεταφορά κυρίως του CO2 και του C3H6 μέσα από τις μεμβράνες. Η εκλεκτικότητα μπορεί να αποδοθεί στην ισχυρή αλληλεπίδραση των μορίων αυτών με τα κατιόντα Na+ που περιέχονται στη δομή του φωγιασίτη. Τέλος, μελετήθηκαν οι μηχανισμοί μεταφοράς μάζας των μιγμάτων CO2 / H2 και CO2 / H2 / N2 / CH4 με τη χρήση της θεωρίας Stefan-Maxwell. Επιπρόσθετα εξετάστηκαν διάφορες περιπτώσεις αργού σταδίου (διάχυση και εκρόφηση) καθώς και συνδυασμοί διαφορετικών μηχανισμών διάχυσης (επιφανειακή διάχυση και ενεργοποιημένη διάχυση αερίων). Οι συντελεστές διάχυσης υπολογίστηκαν από το συνδυασμό των πειραματικών δεδομένων ρόφησης και διαπερατότητας των καθαρών συστατικών. Η ανάλυση που πραγματοποιήθηκε οδήγησε στο συμπέρασμα ότι η μεταφορά των μιγμάτων μέσα από τις μεμβράνες μπορεί να προβλεφθεί κυρίως από το μηχανισμό της επιφανειακής διάχυσης.
author2 Βλαδίμηρος, Νικολάκης
author_facet Βλαδίμηρος, Νικολάκης
Γιαννακόπουλος, Ιωάννης
format Book
author Γιαννακόπουλος, Ιωάννης
author_sort Γιαννακόπουλος, Ιωάννης
title Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
title_short Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
title_full Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
title_fullStr Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
title_full_unstemmed Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
title_sort σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-al2o3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων
publishDate 2008
url http://nemertes.lis.upatras.gr/jspui/handle/10889/783
work_keys_str_mv AT giannakopoulosiōannēs synthesēmembranōnphōgiasitēseypostrōmataaal2o3kaimeletētēschrēsēsautōnsediachōrismousaeriōnmigmatōn
_version_ 1771297282010906624
spelling nemertes-10889-7832022-09-05T20:47:13Z Σύνθεση μεμβρανών φωγιασίτη σε υποστρώματα α-Al2O3 και μελέτη της χρήσης αυτών σε διαχωρισμούς αερίων μιγμάτων Γιαννακόπουλος, Ιωάννης Βλαδίμηρος, Νικολάκης Παγιατάκης, Αλκιβιάδης Πανδής, Σπυρίδων Μαυραντζάς, Βλάσσης Κικκινίδης, Ευστάθιος Κουτσούκος, Πέτρος Παρασκευά, Χρηστάκης Νικολάκης, Βλαδίμηρος Giannakopoulos, Ioannis Ζεόλιθος Φωγιασίτης Μεμβράνη Διαχωρισμός αερίων Θεωρία Maxwell-Stefan Αισθητήρας Ισόθερμη ρόφησης Συντελεστής διάχυσης Zeolite Faujasite Membrane Gas separation Maxwell-Stefan theory Sensor Adsorption isotherm Diffusion coefficient 549.68 Οι ζεόλιθοι είναι κρυσταλλικά αργιλοπυριτικά υλικά με πόρους μοριακών διαστάσεων και για το λόγο αυτό συχνά καλούνται και ως μοριακά κόσκινα. Χαρακτηρίζονται από την ικανότητα ρόφησης αερίων και ατμών, ανταλλαγής των κατιόντων της δομής τους, καθώς και κατάλυσης σημαντικού αριθμού χημικών αντιδράσεων. Λόγω των ιδιαίτερων φυσικοχημικών ιδιοτήτων τους, οι ζεόλιθοι αποτελούν ιδανικά υλικά για το διαχωρισμό μορίων με διαφορετικό σχήμα, μέγεθος ή πολικότητα γι’αυτό την τελευταία δεκαετία μέρος του ερευνητικού ενδιαφέροντος έχει επικεντρωθεί στην ανάπτυξη πολυκρυσταλλικών μεμβρανών από ζεόλιθους με σκοπό το διαχωρισμό αερίων και υγρών μιγμάτων. Στην παρούσα Διατριβή μελετήθηκε η κρυστάλλωση μεμβρανών φωγιασίτη πάνω σε πορώδη υποστρώματα από α-Al2O3 με επίπεδη και κυλινδρική γεωμετρία συναρτήσει διαφόρων παραμέτρων σύνθεσης όπως ήταν η σύσταση, η θερμοκρασία, ο χρόνος και η γήρανση των αιωρημάτων σύνθεσης των μεμβρανών Συνολικά εξετάστηκαν πέντε διαφορετικές συστάσεις. Η σύσταση 4.17Na2O : 1.0Al2O3 : 10TEA (τριαιθανολαμίνη) : 1.87SiO2 : 460H2O οδήγησε στην ανάπτυξη μεμβρανών φωγιασίτη με λιγότερες ατέλειες και για αυτό μελετήθηκε περισσότερο. Η ικανότητα των μεμβρανών να διαχωρίζουν μίγματα CO2 / H2, CO2 / N2, CO2 / CH4, CO2 / H2 / N2 / CH4, C3H6 / C3H8, C3H6 / N2, C3H8 / N2 και C3H6 / C3H8 / N2 εξετάστηκε συναρτήσει της θερμοκρασίας, της σύστασης και της πίεσης της τροφοδοσίας καθώς και της παρουσίας ή μη υγρασίας στο ρεύμα της τροφοδοσίας. Τα πειράματα διαπερατότητας απέδειξαν, ότι ευνοείται η εκλεκτική μεταφορά κυρίως του CO2 και του C3H6 μέσα από τις μεμβράνες. Η εκλεκτικότητα μπορεί να αποδοθεί στην ισχυρή αλληλεπίδραση των μορίων αυτών με τα κατιόντα Na+ που περιέχονται στη δομή του φωγιασίτη. Τέλος, μελετήθηκαν οι μηχανισμοί μεταφοράς μάζας των μιγμάτων CO2 / H2 και CO2 / H2 / N2 / CH4 με τη χρήση της θεωρίας Stefan-Maxwell. Επιπρόσθετα εξετάστηκαν διάφορες περιπτώσεις αργού σταδίου (διάχυση και εκρόφηση) καθώς και συνδυασμοί διαφορετικών μηχανισμών διάχυσης (επιφανειακή διάχυση και ενεργοποιημένη διάχυση αερίων). Οι συντελεστές διάχυσης υπολογίστηκαν από το συνδυασμό των πειραματικών δεδομένων ρόφησης και διαπερατότητας των καθαρών συστατικών. Η ανάλυση που πραγματοποιήθηκε οδήγησε στο συμπέρασμα ότι η μεταφορά των μιγμάτων μέσα από τις μεμβράνες μπορεί να προβλεφθεί κυρίως από το μηχανισμό της επιφανειακής διάχυσης. Zeolites are crystalline aluminosilicate materials. They are frequently called molecular sieves because they have pores of molecular dimensions. They are able to adsorb gases or vapors, to exchange framework cations and to catalyze a large number of chemical reactions. Due to their physicochemical properties they are ideal materials for the discrimination of molecules based on their shape, size or polarity. The last decade part of the research attention has been focused on the synthesis of polycrystalline zeolite membranes for the separation of gas and vapor mixtures. In the present thesis the crystallization of faujasite membranes on porous flat or tubular α-Al2O3 substrates was studied as a function of several synthesis parameters such as composition, temperature, time and aging of sol mixtures. Five different compositions were examined. Membranes synthesized using sols with composition 4.17Na2O : 1.0Al2O3 : 10TEA (triethanolamine) : 1.87SiO2 : 460H2O, had the best separation performance. The ability of the membranes to separate CO2 / H2, CO2 / N2, CO2 / CH4, CO2 / H2 / N2 / CH4, C3H6 / C3H8, C3H6 / N2, C3H8 / N2 and C3H6 / C3H8 / N2 mixtures was examined as a function of temperature, feed mixture composition, total feed pressure and the presence or not of humidity in the feed side. In all cases the membranes were either CO2 or C3H6 selective. The separation ability can be attributed to the strong interaction between those molecules with the Na+ cations of the faujasite framework. The transport of CO2, H2, N2 and CH4 through the membranes was modeled using the Maxwell-Stefan theory. Two different cases of rate limiting step (diffusion and desorption) as well as several combinations of different diffusion mechanisms (surface diffusion and activated gaseous diffusion) were considered. The diffusion coefficients were calculated using the single-component permeation and adsorption data. It has been possible to predict the multicomponent permeation fluxes when surface diffusion was assumed the transport mechanism of all species. 2008-06-30T08:26:30Z 2008-06-30T08:26:30Z 2008-03-31 2008-06-30T08:26:30Z Book http://nemertes.lis.upatras.gr/jspui/handle/10889/783 gr Η ΒΥΠ διαθέτει αντίτυπο της διατριβής σε έντυπη μορφή στο βιβλιοστάσιο διδακτορικών διατριβών που βρίσκεται στο ισόγειο του κτιρίου της. 0 application/pdf