Ανάπτυξη νανοδομημένων καταλυτών Pt/TiO2 και Pt/CeO2 για την παραγωγή υδρογόνου από μεθανόλη

• Κύριος συγγραφέας: Παξινού, Αλεξάνδρα
• Άλλοι συγγραφείς: Αυγουρόπουλος, Γεώργιος
• Μορφή: Thesis
• Γλώσσα: Greek
• Έκδοση: 2016
• Θέματα: Καταλύτες; Αναμόρφωση μεθανόλης; Παραγωγή υδρογόνου; Catalysts; Methanol reforming; Hydrogen production; Pt/CeO2; Pt/TiO2; 621.042

Οι ολοένα αυξανόμενες ενεργειακές απαιτήσεις και οι καταστροφικές επιπτώσεις στο περιβάλλον από την μετατροπή των ορυκτών καυσίμων σε ενέργεια αποτελούν μερικούς από τους παράγοντες που ωθούν στην ανάπτυξη αποδοτικών ενεργειακών τεχνολογιών οι οποίες θα έχουν ελάχιστες επιπτώσεις στο περιβάλλον. Η κυψέλη καυσίμου αποτελεί ένα τέτοιο πρότυπο τεχνολογίας. Το ιδανικό καύσιμο της κυψέλης καυσίμου είναι το υδρογόνο, το οποίο παράγεται μέσω αναμόρφωσης υδρογονανθράκων. Ένας από τους σημαντικότερους φορείς υδρογόνου είναι η μεθανόλη λόγω της εύκολης διαθεσιμότητας της, της ασφαλούς διαχείρισης και αποθήκευσής της και της παραγωγής μικρών συγκεντρώσεων CO. Στη παρούσα εργασία μελετήθηκε η ανάπτυξη καινοτόμων υποστηριγμένων καταλυτών ευγενών μετάλλων για την αντίδραση αναμόρφωσης της μεθανόλης με ατμό (Steam Reforming of Methanol, SRM), έχοντας ως απώτερο σκοπό την τροποποίηση και χρήση τους ως ηλεκτρόδια σε κυψέλες καυσίμου. Εξετάστηκε η απόδοση των καταλυτών Pt/TiO2 και Pt/CeO2, οι οποίοι παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο του υγρού εμποτισμού και της εναπόθεσης-καταβύθισης, για την αναμόρφωση της μεθανόλης. Επιπλέον εξετάστηκε η επίδραση των φυσικοχημικών και μορφολογικών χαρακτηριστικών της διασπαρμένης μεταλλικής φάσης (Pt) στους φορείς (οξείδια μετάλλων). Βρέθηκε ότι το μέγεθος των κρυσταλλιτών και η ειδική επιφάνεια των καταλυτών εξαρτώνται από την μέθοδο σύνθεσης. Οι νανοδομές TiO2 και CeO2 που χρησιμοποιήθηκαν ως φορείς για την εναπόθεση της πλατίνας δημιουργήθηκαν με την υδροθερμική μέθοδο. Τα σωματίδια πλατίνας εναποτέθηκαν στα εν λόγω υποστρώματα και αναλόγως του ποσοστού φόρτισης σε πλατίνα και της μεθόδου σύνθεσης δημιουργήθηκαν διασπαρμένα νανοσωματίδια πλατίνας μερικών νανομέτρων ή συσσωματώματα αυτών. Βρέθηκε ότι η προσθήκη μικρών ποσοστών πλατίνας βελτιώνει την καταλυτική ενεργότητα και στα δύο είδη καταλυτών ενώ η περαιτέρω αύξηση την μειώνει. Για τους καταλύτες Pt/TiO2 φάνηκε ότι το δείγμα με την μεγαλύτερη εκλεκτικότητα ως προς το υδρογόνο ήταν και ο καταλύτης με τον υψηλότερο ρυθμό υδρογόνου ανά γραμμάριο πλατίνας. Την καλύτερη συμπεριφορά από τους καταλύτες τιτάνιας έδωσε το δείγμα με 2 wt.% Pt, το οποίο παρασκευάστηκε μέσω εναπόθεσης-καταβύθισης. Στους καταλύτες Pt/CeO2 η μετατροπή της μεθανόλης και η εκλεκτικότητα ως προς το υδρογόνο ήταν υψηλότερη στο δείγμα με 3.6 wt.% Pt, που παρασκευάστηκε με τη μέθοδο της εναπόθεσης-καταβύθισης, ενώ μεγαλύτερο ρυθμό υδρογόνου ανά γραμμάριο πλατίνας παρουσίασε το δείγμα με 0.3 wt.% Pt, του οποίου το μέγεθος των νανοσωματιδίων πλατίνας μετρήθηκε μόλις 2.6 nm. Οι καταλύτες CeO2, που παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της εναπόθεσης-καταβύθισης, είχαν μεγαλύτερη ενεργότητα για την παραγωγή υδρογόνου μέσω της αναμόρφωσης της μεθανόλης σε σχέση με τους αντίστοιχους της TiO2. Ο βέλτιστος καταλύτης ήταν αυτός που παρασκευάστηκε με τη μέθοδο εναπόθεσης-καταβύθισης με 0.3 wt% φόρτιση σε πλατίνα. Φαίνεται λοιπόν πως η ενεργότητα για την παραγωγή υδρογόνου εξαρτάται τόσο από τη μέθοδο σύνθεσης όσο και από το ποσοστό φόρτισης σε πλατίνα, χωρίς αυτό να σημαίνει πως η αύξηση του ποσοστού της πλατίνας θα επιφέρει καλύτερα αποτελέσματα.